南京北郊PM2.5中重金属的形态分布特征与健康风险评价

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当前,大气PM2.5污染在全球范围内日益严重,也是全人类共同面临的环境问题,由于其容易富集重金属等有害物质、严重威胁人体健康,因而受到国内外广泛关注。为了解南京北郊大气PM2.5中重金属的污染状况及其对当地人群造成的健康风险,本研究在南京北郊设置采样点,在长期采样监测的基础上,通过改进的逐级化学提取法(BCR)分析了PM2.5中Al、V、Cr、Mn、Co、Ni、Cu、As、Se、Sr、Cd、Ba、Pb总计13种重金属元素4种赋存形态(水溶态F1、可还原态F2、可氧化态F3、残渣态F4)的日平均浓度、赋存形态分布特征及其生物可利用性,并利用富集因子法与主成分分析的来源解析方法分析了PM2.5中重金属的来源;在美国科学院提出的健康风险评价模型的框架下,结合傅里叶变换—频率域滤波的方法,利用长短期记忆神经网络(LSTM-NN)深度学习的方法分析了其中5种重金属生物可利用形态浓度随时间的变化趋势,并改进相关参数的取值方式,对PM2.5中重金属的健康风险做更合理、更科学的评价。主要结论如下:(1)采样期间,在南京北郊,PM2.5中重金属总浓度从高到低依次是Al、V、Cr、Mn、Co、Cu、Sr、Cd、Ba、Pb、Ni、As、Se。(2)13种重金属元素的赋存形态分布特征有差异——Al主要以F4态与F2态存在;V、As、Sr主要以F1态存在;Cr四种赋存形态分布均匀;Mn、Se主要以生物可利用形态存在;Co、Cu、Pb主要以F1、F2形态存在;Ni主要以F3、F4、F2形态存在;Cd、Ba,F1态较多,其它3种形态较少且分布较均匀。南京北郊PM2.5中重金属的主要来源包括(1)金属冶炼、(2)化石燃料燃烧、(3)工业过程、(4)扬尘以及(5)其他未知或自然来源,贡献率分别为49.0%、18.7%、10.9%、7.00%以及14.4%。13种重金属元素,生物有效性从高到低依次是Sr、Mn、Se、Pb、V、Cu、Co、Ba、Cd、As、Cr、Ni、Al。(3)利用长短期记忆神经网络,分析了PM2.5中生物可利用形态重金属浓度的变化趋势,取得良好效果,揭示了5种重金属生物可利用形态浓度的变化趋势——Al下降趋势缓慢,而Ba、Pb、V三种重金属的浓度下降趋势显著,Mn有缓慢上升的趋势。(4)PM2.5中10种重金属的非致癌风险由高到低依次为Mn、Cd、Cr、Pb、Co、As、Cu、V、Ba、Ni;其中Mn非致癌风险最高,且其生物可利用形态浓度有缓慢上升的趋势;4种致癌重金属的致癌风险由高到低分别是Cr、As、Cd、Ni。
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