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多孔碳材料因具有高比表面积、高孔隙率、良好的导电性和导热性、可调控的孔径和表面性能,在催化剂载体、超级电容器、催化剂、吸附剂和气体储存等领域有广泛应用。多孔碳材料的合成方法主要有硬模板法、软模板法和活化法等,然而,这些方法往往存在成本高、合成工艺复杂或纯度偏低的问题,阻碍了多孔碳材料的更广泛应用。因此,本论文旨在发展一种无模板的方法,通过分子层次上的设计和选择,宏量合成多孔碳,统筹解决生产成本和产物纯度问题。同时围绕多孔碳材料的氮掺杂改性、贵金属催化剂负载、过渡金属掺杂修饰等方面进行了比较系统的研究,针对性地研究了多孔碳材料在催化剂载体、超级电容器电极材料、氧气还原反应催化剂等方面的应用。论文的第二章以小分子葡萄糖为碳源、乙二胺为氮源,通过简单的一锅水热法制备了氮掺杂介孔碳材料。乙二胺的加入改变了葡萄糖水热生成碳微球的传统模式,而生成了框架结构的介孔碳材料。相比于常规的碳微球,介孔碳材料具有更大的比表面积和孔体积。通过考察反应物比例、浓度以及反应时间对产物形貌他产率的影响,提出了这种多孔碳材料的生长机理。由于表面氮元素的存在,介孔碳材料能使贵金属颗粒在其表面更均匀分散。结合介孔有利于反应物的扩散,以氮掺杂介孔碳为载体的催化剂表现出了良好的催化活性。在这个反应中,选择乙二胺非常重要。同样条件下,己二胺、三聚氰胺、甲酰胺等都不能使葡萄糖碳化成介孔结构。第三章将葡萄糖的碳化过程与TiCl4水解反应偶合,一步制备了碳包覆的TiO2纳米棒自组装微球。葡萄糖的碳化能促进TiCl4水解,从而提高TiO2产率。碳包覆还能使TiO2在退火时能保持原形貌尺寸,从而提供更大的与电解液的接触面积,有利于在锂离子电池负极材料的应用。实验表明水热温度对TiO2纳米棒尺寸有重要影响。TiO2纳米棒在1–3V的电压窗口内循环40次后仍保持198mAh·g-1的容量。另外,还将葡萄糖碳化过程与氧化石墨的还原过程偶合,通过加入乙二胺使葡萄糖的碳化在氧化石墨表面进行,从而得到碳包覆的氧化石墨。第四章采用一步热解法合成了氮掺杂多孔碳材料。以EDTA为碳源和氮源,KOH为活化物质,将两者直接研磨混合,然后在高温下煅烧,碳化和活化在一步内完成,制备了比表面积高达2014m2·g-1的氮掺杂多孔碳材料。这种碳材料作为超级电容器电极材料,质量比电容高达260F·g-1,并具有非常好的循环稳定性。研究表明KOH和EDTA的比例、反应温度对材料容量有重要的影响。通过向这个体系中加入三聚氰胺可提高多孔碳的氮含量。加入三聚氰胺后,材料的氮含量高达12.6%,产量提高400%,且仍具有高比表面积(1678m2·g-1),作为超级电容器材料在10A·g-1的放电电流密度下质量比电容达160F·g-1。除此之外,这种材料可以作为无金属催化剂催化氧气还原反应,电子转移数为3.23。这种高比表面积、高氮含量的多孔碳材料在其它技术领域,如CO2吸附、锂离子电池等,也有广阔的应用前景。在EDTA、KOH、三聚氰胺体系中加入Co(NO3)2·6H2O可以得到钴修饰的氮掺杂碳材料,同样有高比表面积(1485m2·g-1)、高氮含量(10.8%),结合适度的石墨化程度与钴成分,该材料对氧气还原反应表现出了优异的催化活性与四电子选择性。起始电压为0.89V(相比于可逆氢电极),与商业Pt/C催化剂相近。半波电势0.80V,与Pt/C催化剂相同。这种催化剂并具有更好的抗甲醇干扰性和循环稳定性。继续加入导电碳黑(科琴黑或乙炔黑)可以充分提高催化剂的产量并降低成本,更有利于催化剂的规模化生产。结合非常简易的合成工艺和原料成本,这种材料可以作为Pt/C催化剂的替代品在燃料电池、锂空气电池、氯碱工业等ORR相关工业中使用。另外还考察了不同的碳源、氮源和过渡金属盐作为原料合成催化剂的ORR活性。数据表明只有EDTA或EDTA-2K作为碳源、三聚氰胺为氮源、Co(NO3)2·6H2O作为过渡金属盐才能获得最好的ORR催化活性。纵观全文,采用不同的有机分子作为前驱物,针对性地设计反应路线,实现了新型氮掺杂碳纳米材料组成、结构的调控,进而实现了其超级电容器、电催化等性能的提高。在此基础上,通过与水解反应偶合,实现了碳纳米复合结构的可控合成,通过协同效应,实现了储锂性能的提高。