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面对环境污染和能源危机问题,氢能因其清洁、能量密度高、储量丰富等特性而具有广阔的应用前景。然而,氢及其同位素具有极强的渗透性,泄漏后会对环境、人员安全造成伤害。因此制备出高阻隔性的材料具有重要的意义。目前,聚合物材料在气体阻隔中已有广泛的应用,特别是添加二维片层填料后制备的复合材料具有优异的阻隔性。石墨烯及其衍生物氧化石墨烯(GO)具有大的径厚比、气体不透性和优异的力学等物理性能,是理想的二维片层填料,尤其是GO具有分散性好和易改性等特性,常被用来制备聚合物基纳米复合材料。根据气体渗透理论,GO在聚合物中的分散效果及分布状态均对材料的阻隔性有很大的影响,尤其是在聚合物中形成取向排列结构和隔离结构时,气体的渗透路径变得曲折,聚合物复合材料的阻隔性提高。本文选择具有良好气密性的溴化丁基橡胶(BIIR)作为基体材料,GO作为填料,经静电作用和pH值絮凝两步后,热压制备出具有取向排列结构的GO/BIIR复合材料和具有隔离结构的PDDA-GO/BIIR复合材料。本文以鳞片石墨为原料,首先利用改进Hummer法制备了GO,再选用聚二烯丙基二甲基氯化铵(PDDA)为改性剂在室温下通过静电作用和π-π相互作用对GO进行了正电改性,通过FTIR、Raman、Zeta电位等对改性效果进行了表征。测试结果表明,制备的GO表面含有丰富的含氧基团,当GO与PDDA的用量比为1:13时,制得的PDDA-GO具有很好的水分散性,且在pH值等于6时Zeta电位值达到34.43 mV。采用胶乳混合的方法,首先将BIIR制备成BIIRL,先利用静电相互作用和pH值絮凝两步法使PDDA-GO@BIIR发生自组装,再经热压制备了PDDA-GO/BIIR复合材料和GO/BIIR复合材料。通过光学显微镜和扫描电镜对复合材料进行了形貌表征,结果表明GO在BIIR中呈有序取向排列结构,而PDDA-GO在BIIR中呈隔离结构。对两种结构及每种结构不同填料含量进行了氢气渗透测试,结果表明取向结构GO/BIIR复合材料的氢气渗透系数随着GO用量的增加而不断下降,最低时的渗透系数为10.15cm3?cm?m-2?d-1?bar-1,比BIIR的18.38 cm3?cm?m-2?d-1?bar-1下降了约45%;隔离结构PDDA-GO/BIIR复合材料的氢气渗透系数随着PDDA-GO用量的增加呈现出先下降后上升的趋势,在0.75 wt%用量时达到最低值为9.03 cm3?cm?m-2?d-1?bar-1,比BIIR下降了约51%。隔离结构的PDDA-GO/BIIR复合材料比取向结构的GO/BIIR复合材料具有更低的氢气渗透率,表明其气体渗透路径更长,相应的扩散系数测试结果进一步证明了这一结论,因此,隔离结构复合材料具有更长的气体渗透路径,气体阻隔性能更优异。