甲烷-二氧化碳重整制合成气综合利用了甲烷和二氧化碳这两种温室气体,并且将其转化成具有广泛工业应用前景的H2/CO≈1的合成气,这类合成气是合成甲醇,二甲醚及F-T合成的原料。同时此反应过程不需要大量的水,而我国天然气的主产区在缺水的西部地区,因此该反应对于我国有着更重要的现实意义。在CH4-CO2重整中使用的催化剂主要是Ni催化剂,Ni催化剂具有高的催化活性,但是Ni催化剂容易因为表面积碳和金属烧结而失活,这是其实现工业应用的主要障碍之一。水滑石焙烧后得到的氧化物具有适度的酸碱性,均一的颗粒尺寸等优点,近些年已广泛应用于多种催化反应中。本文采用共沉淀法制备了Ni-Mg-Al水滑石,研究了焙烧温度对催化剂化学性能、形貌以及催化性能的影响。而后在Ni-Mg-Al水滑石体系中引入Mo,以期进一步提高催化剂的稳定性。并在前面的基础上用SBA-15和水滑石作为双载体,希望能够获得兼具SBA-15和水滑石优异性能的催化剂进而提升催化性能。对上述催化剂进行了活性和稳定性评价,并采用XRD、BET、H2-TPR、 CO2-TPD、FT-IR、TEM、O2-TPO-MS等表征手段对反应前后的催化剂进行了分析,并将这些分析结果与催化剂稳定性评价结果关联分析可得出：Ni-Mg-Al水滑石催化剂具有非常优异的催化活性和稳定性,在800℃,GHSV=8000 mL/gcat·h下稳定运行了2000 h, CH4和CO2的转化率保持在95%以上。引入Mo后,催化剂仍保持良好的稳定性,GHSV=12000下稳定反应1000 h后CH4的转化率保持在90%。使用SBA-15与水滑石作为双载体的催化剂在GHSV= 12000 mL/gcat·h下也能够稳定反应500 h。水滑石为前躯体的催化剂具有小的Ni颗粒尺寸,与载体强的相互作用力以及优异的抗积碳性能。在600℃～800℃下焙烧的催化剂,MgAl204尖晶石对催化性能起着决定性的作用,而积碳和烧结对稳定性的影响较小。在反应初期,部分活性位Ni被MgO覆盖,阻碍了反应气与活性位的接触,因此在反应开始的初期催化活性迅速下降至85%左右,并持续500 h。随着反应的进行,越来越多的MgO与A1203生成了MgAl2O4尖晶石相,越来越多的活性位Ni暴露在表面,于是催化活性也恢复到初始活性,即CH4的转化率恢复到95%以上,并一直至反应结束,表现出非常优异的催化稳定性。引入的Mo能够完全融入水滑石的结构中,并且焙烧之后Mo完全进入了NiO-MgO固溶体结构形成非常稳定的Mo物种,即使添加量达到9wt%。在实验的还原条件下不能被还原出来,不能起到催化的作用,当Mo加入量达到5wt%后,催化剂的稳定性急剧下降,原因是在反应过程中会生成Mo03物种覆盖活性位,导致催化剂失活。Ni-MgO-Al2O3/SBA-15催化剂中,水滑石和SBA-15混合时的状态决定催化剂的性质及其催化性能。水滑石氧化物经历两次焙烧的催化剂表现出最好的催化稳定性,这归因于活性组分Ni与载体的强相互作用力和SBA-15的孔道限域效应。