固态荧光和磷光碳点的原位调控及性能研究

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碳点(Carbon dots,CDs)是一种荧光和磷光性能优异的零维纳米光电材料,具有发光光谱易于调控、制备条件温和友好、毒性低等优点,目前广泛研究应用于生物成像、显示、发光照明和信息安全等领域。在荧光方面,由于荧光CDs的发光光谱已经实现从蓝光到红光的调控,因此CDs荧光粉材料具有很大潜力应用到白光发光二极管(Light-emitting diode,LED)照明上。然而目前固态荧光CDs不仅存在制备和提纯过程复杂的问题,而且为了获得高显色指数(Color rendering index,CRI)的白光LED,往往需要发光峰不同的几种荧光粉共同使用,增大了制备难度。在磷光方面,为了使磷光CDs在室温下发射磷光,通常需要在CDs中引入金属元素、卤素基团等或者将CDs嵌入一些有机固体基质当中,前者需要复杂的处理手段且成本高毒性大,后者是目前制备室温磷光(Room temperature phosphorescence,RTP)CDs常用的方法,但目前制备和提纯步骤仍较为繁琐。针对以上不足,本论文采用一步溶剂热法处理相同的反应原料,仅通过调节反应温度,就分别实现了多发射峰固态荧光CDs和RTP CDs的制备,而且两者在制备过程中仅需要过滤的提纯处理。论文的主要研究内容和结果如下:(1)固态荧光碳点的原位制备及其在白光LED上的应用。本部分工作设计通过溶剂热法在反应体系中同时生成CDs和邻苯二甲酰亚胺分子,来获得一种CDs嵌入邻苯二甲酰亚胺晶体中的复合结构。这种复合结构既可以避免CDs的聚集,又可以使材料具备邻苯二甲酰亚胺晶体的稳定性。依据这个思路,以邻苯二甲酸和甲酰胺为原料、丙三醇为溶剂,通过一步溶剂热法制备了固态黄光CDs-邻苯二甲酰亚胺晶体复合材料(CDs/PC)。CDs/PC实现了CDs均匀嵌入邻苯二甲酰亚胺晶体中的设想,而且由于CDs/PC具有宏观的尺寸,因此只需要过滤干燥处理,无需其他任何提纯处理步骤。同时CDs/PC的荧光光谱覆盖了绿光、黄光和红光区域,将其单独与蓝光LED芯片结合直接制备得到了显色指数为82,相关色温为5430 K的白光LED器件。(2)室温磷光碳点的原位制备和性能研究。采用与上述固态荧光CDs同样的制备方法和原料(溶剂为乙二醇),不同的是将反应温度提高至220℃,得到了室温下具有蓝色荧光和绿色磷光的固态产物(RTP-CDs)。RTP-CDs与(1)制备的CDs/PC有类似的结构:CDs嵌入到一种有机晶体基质当中。由于CDs与晶体基质间氢键的构建可以提高RTP-CDs的系间窜跃的效率,并通过固化CDs表面的官能团降低振动耗散,实现了RTP-CDs在室温下产生磷光的性质。该产物的得到同样无需复杂的提纯处理,仅需过滤干燥即可。RTP-CDs的余辉持续时间约为2.7 s左右,平均磷光寿命为0.47 s。
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