Pr修饰电极制备及其电催化降解模拟废水研究

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随着现代工业的迅速发展,废水的排放与治理已经成为人们亟待解决的重要问题。近年来电化学水处理技术因其良好的环境兼容性和降解效果已成为研究热点。该论文分别利用共沉积法(CD)和循环伏安法(CV)两种掺杂方法制备得到了Ti/SnO2-Sb//PbO2/Pr(CD)电极和Ti/SnO2-Sb//PbO2/Pr(CV)电极,研究了不同掺杂方法对电极催化性能的影响。并利用二氧化钛纳米管作为电极基体,采用循环伏安法制备得到了新型的TiO2-NTs/SnO2-Sb/Pr(CV)电极。探讨了电极的制备工艺,优化了电极降解废水的参数,研究了电极的动力学方程。首先,分别采用循环伏安法和共沉积法得到了Ti/SnO2-Sb//PbO2/Pr(CV)和Ti/SnO2-Sb//PbO2/Pr(CD)电极。并通过扫描电镜和X射线衍射等检测手段对电极表面形态及其晶体结构进行了表征。实验结果表明,利用循环伏安法掺杂稀土元素得到的电极表面晶体颗粒小、晶体饱满、致密、有序,能有效的改善有机物质在电极表面的吸附与催化降解。同时X射线衍射图谱分析表明,利用共沉积法掺杂的稀土元素Pr是以置换或填隙的方式进入PbO2晶格内部,影响了晶型的成核与成长;而采用循环伏安法掺杂的Pr的氧化物以独立的形式附着与电极表面,不参与晶格的重新分配与重置。其次,对利用循环伏安法制备得到的TiO2-NTs/SnO2-Sb/Pr(CV)电极进行了扫描电镜、X射线衍射和电化学技术的表征,并对甲基橙模拟废水进行降解,研究了电极的电催化性能。结果表明,利用阳极氧化法制备的二氧化钛纳米管基体表面纳米管排列整齐,管径大小均匀,提高了活性层的附着面积,有效改善了电极的空间利用率。同时,利用循环伏安法将Pr的氧化物成功的掺杂在了活性层SnO2-Sb的表面,且掺杂晶体颗粒均匀、致密,极大程度地提高了电极的有效比表面积,提升了电极活性位的数量,提高了电极的催化活性。由于Pr的掺杂,电极的析氧电位也由空白电极的2.25V升高到2.40V。实验以甲基橙废水降解为反应体系对电极的电催化活性进行了研究,优化了电极降解模拟废水的工艺参数。结果表明,当Pr的掺杂量为20mM?L-1,电流密度为15mA?cm-2,甲基橙初始浓度为75mg?L-1时,电极催化活性最佳。同时,对降解过程进行了动力学研究,结果表明修饰电极降解甲基橙的过程符合一级反应动力学规律。
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