【摘 要】
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工业革命以来,化石燃料的不断使用造成了能源短缺和全球变暖等问题,对人类的生存和发展带来了极大挑战,通过光催化二氧化碳还原途径实现太阳能向化学能转换,有望为缓解能源短
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工业革命以来,化石燃料的不断使用造成了能源短缺和全球变暖等问题,对人类的生存和发展带来了极大挑战,通过光催化二氧化碳还原途径实现太阳能向化学能转换,有望为缓解能源短缺和降低温室气体排放提供重要的解决手段。在众多光催化二氧化碳还原过程中,光热催化二氧化碳加氢因其太阳光利用效率高而受到了广泛关注。然而,现有催化剂在全太阳光谱范围内的吸光能力依然不够理想,制约了光催化效率的进一步提升。提高金属纳米颗粒的负载量是增强催化剂吸光性能的有效策略,但是往往同时导致金属颗粒团聚、尺寸长大、活性位点减少,因此急需发展新的制备手段,解决金属负载量与分散度之间的突出矛盾,从而获得高负载量且高分散度的光热催化材料,实现高效光催化二氧化碳还原。本文针对以上科学问题开展研究,主要的研究内容如下:(1)我们发展了一种新的离子交换法,以氢氧化镁多级微米花状结构为载体,通过金属前驱物离子交换负载和低温后处理还原的两步反应,实现了高负载高分散金属纳米催化剂的可控制备。基于该策略,我们成功制备了一系列不同负载量但分散度接近的钌纳米颗粒催化剂。通过形貌结构表征,证实了该离子交换法可以用于制备高负载高分散钌纳米颗粒催化剂。通过调控钌纳米颗粒的负载量与还原温度,获得了强太阳光吸收的高分散度钌纳米催化剂,实现了光热催化二氧化碳加氢性能的优化。(2)虽然钌等贵金属纳米催化剂的催化活性高,但是高昂的价格限制了其大规模工业应用。我们尝试将离子交换策略拓展至非贵金属体系,制备高吸光高分散的非贵金属纳米催化剂,以降低光热二氧化碳加氢催化剂的成本。我们首先以氢氧化镁多级微米花状结构为载体,采用同样的方法制备镍纳米颗粒催化剂,但由于还原温度较高,所获得催化剂的分散度低于预期。为此,我们进一步采用二氧化硅包覆,并利用二氧化硅的吸附作用和限域效应,成功制备了高负载高分散的镍纳米催化剂,得益于明显改善的吸光性能和较高的金属分散度,该催化剂表现出良好的光热催化二氧化碳加氢性能。这一研究为设计高效光热催化剂提供了新的思路。
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