非铂(Pt)催化材料在能源转换、能源存储以及有机合成等领域有望代替贵金属铂,近年来受到广泛关注。本工作以开发非铂催化材料为切入点,设计并合成了有序介孔碳、过渡金属碳化物、氮化物、氧化物、硫化物以及磷化物等一系列非铂催化材料,并用其作为染料敏化太阳能电池(Dye-sensitized solar cell,DSC)的对电极催化材料构建光电器件,获得了较高的能量转换效率。染料敏化太阳能电池由于其具有制备工艺简单、环境友好、能量转换效率高以及成本相对较低等优点而备受关注。DSC通常由三个部分组成,即光阳极(吸附有染料的半导体多孔膜)、对电极和电解液。半导体材料为Ti02,染料为羧酸联吡啶钌配合物,电解液含有13-/I-氧化还原电对,对电极催化材料为铂。然而,铂是贵金属,价格昂贵且储量有限。此外,铂易被电解液中的13-/I-腐蚀,影响DSC的稳定性。因此,为了降低DSC成本和提高其稳定性,开发高效、低成本、储量丰富且耐腐蚀的非铂催化材料迫在眉睫。首先,合成了有序介孔碳并将其作为对电极催化材料用于DSC。有序介孔碳表现出与铂相似的催化性能。相同条件下系统比较了有序介孔碳、活性炭、炭黑、色素碳、碳纳米管和碳纤维等9种碳材料在DSC中的催化性能,证明色素碳和有序介孔碳的催化性能最高。有序介孔碳的介孔有序结构有利于电解液的传输,是获得高催化性能的关键。此外,发现在碳电极中添加Ti02半导体纳米粒子可提高其稳定性,并考察了碳膜厚度对碳电极催化性能的影响。其次,利用简单的化学或物理方法合成了前期过渡金属(Cr、Mo、W、V、Nb、Ti和Zr)的碳化物、氮化物以及氧化物等一系列非铂催化材料。通过调控反应原料的用量、反应温度和时间控制目标产物的种类、晶型、粒径和形貌。系统研究了材料的种类及其微观结构与催化性能之间的关系。实验结果表明在构建DSC过程中,不同材料表现的催化性能差异较大,其中,Mo2C、WC、TiC、Cr3C2、Mo2、W2N、TiN、VN、CrN和V2O3表现出较高的催化性能,有望代替昂贵的Pt。此外,研究发现对于同一种材料,小粒径大比表面积的材料具有较高的催化性能。将对电极催化材料从碳化物、氮化物和氧化物拓展到硫化物和磷化物,合成的MoS2和WS2表现出很高的催化性能,而MoP和Ni5P4的催化性能较硫化物低。实验结果证明原位合成的负载型催化材料(介孔碳负载的MoC、Mo2C、WC、WO2和VC)均表现出高于Pt的催化性能,说明负载是提高材料催化性能的一条有效路径。最后,通过电化学阻抗、循环伏安和塔菲尔极化曲线实验进行了催化材料对传统氧化还原电对(13-/I-)以及新型有机氧化还原电对(T2/T-)还原再生催化机理研究。发现一些非Pt催化材料,如TiC、CrC2、WO2、MoS2以及WS2等在T2/T-体系中表现出比Pt高的催化性能,说明开发的非铂催化材料不仅适用于传统碘氧化还原电对体系也适用于新型有机氧化还原电对体系。综上所述,本论文设计并合成了一系列非Pt催化材料,并将其用于染料敏化太阳能电池,极大丰富了对电极催化材料的取材范围,降低了器件的制作成本并提高了此类有机薄膜太阳能电池的竞争力,将会促进这一新兴光伏产业的实用化进程。