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霉菌毒素不仅给人类造成巨大的经济损失,而且对人类造成致病性危害。目前,农产品中霉菌毒素的检测技术存在灵敏度低、检测范围窄、耗时、重复性差、制备复杂、局限于单一检测,而且检测对象局限于干扰成分少的酒类或谷类食品农产品中等缺点,已不能满足国内外市场的需求且成为目前急需解决的问题。本研究以磁性材料为载体,不同纳米材料为信号探针,构建磁控适配体比色、荧光、电化学传感体系,并将其应用到农产品中赭曲霉毒素A(OTA)和伏马毒素B1(FB1)的检测中,以达到快速、灵敏、同时检测的目的。开发出一种农产品中霉菌毒素在线、现场检测方法。具体研究内容如下:1.首次采用一锅溶剂热法制备核壳型(Au核@Fe3O4壳)纳米异质结。研究发现,其催化过氧化氢(H2O2)氧化活性分别是同等条件下制备的Fe3O4纳米粒子(NPs)和消溶掉Fe3O4 NPs制备的Au NPs的1.3和5.2倍。偶联制备捕获DNA(c DNA)连接的Au@Fe3O4纳米生物探针和适配体连接的玻璃球(GB)并通过适配体与c DNA之间的杂化反应将两者偶联制备纳米生物复合物。当纳米生物复合物与OTA温育后,由于适配体与OTA之间的特异性结合,导致Au@Fe3O4纳米粒子从玻璃球表面脱附。首次利用磁控收集的Au@Fe3O4 NPs能与H2O2和四甲基联苯胺进行显色反应,并记录H2SO4终止反应得到的黄色溶液的吸光度,成功构建基于磁控Au@Fe3O4为标记物的适配体比色传感体系。该传感体系在优化条件下,OTA的浓度与黄色溶液的吸光度呈现良好的正相关性,线性范围为0.5~100 ng m L-1,检出限为30 pg m L-1(S/N=3)。成功将构建的适配体比色传感体系用于花生样品中OTA的分析检测。回收率和相对标准偏差(RSD)的结果表明所构建的适配体传感体系完全适用于花生检测。比色检测方法的提出,提高了农产品中霉菌毒素检测的效率、降低了检测成本,为酶联免疫检测技术提供新思路。2.首次采用一锅水热法制备荧光性质优良的氮杂石墨烯量子点(NGQDs)和改进的St?ber法制备氮杂石墨烯量子点掺杂的二氧化硅纳米球(NGQD@Si O2)。以适配体偶联的核壳型磁性微球(Fe3O4核@Au壳,MB)为载体,以c DNA偶联的NGQD@Si O2纳米球为纳米生物探针,通过c DNA与适配体之间的杂化反应将纳米生物探针与MB偶联制备纳米生物复合物。当纳米生物复合物与OTA温育后,由于适配体与OTA之间的特异性结合,导致部分NGQDs@Si O2纳米球从MB表面脱附。首次利用NGQDs@Si O2纳米球同时具有优良的电化学发光(ECL)和荧光(FL)性能,成功构建ECL和FL双方法检测的适配体传感体系。该传感体系在优化条件下,OTA的浓度与ECL和FL信号分别呈现良好的负相关和正相关性,线性范围分别为1 pg m L-1~10 ng m L-1和10 pg m L-1~100 ng m L-1,检出限分别为0.5 pg m L-1和3 pg m L-1(S/N=3)。成功将构建的适配体传感体系应用于花生样品中的OTA检测。回收率和RSD的结果表明所构建的适配体传感体系完全适用于花生检测。ECL和FL双方法检测的提出,提高了农产品中霉菌毒素检测的精确性、准确性和灵活性。3.首次采用改进的St?ber法制备Si O2包覆大量Cd Te量子点(QDs)的核壳结构的纳米球(Cd Te核@Si O2壳)以及在其表面通过静电吸附进一步负载大量的Cd Te QDs制备荧光性质优良的Cd Te@Si O2@Cd Te纳米球。对比Cd Te@Si O2和Cd Te@Si O2@Cd Te的荧光性能,发现后者荧光强度是前者的1.8倍,实现了荧光强度放大的目的。以适配体偶联的MB为载体,以c DNA偶联的Cd Te@Si O2@Cd Te纳米球为纳米生物探针,通过c DNA与适配体之间的杂化反应将纳米生物探针与MB偶联制备纳米生物复合物。该纳米生物复合物与OTA温育后,由于适配体与OTA之间的特异性结合,导致部分Cd Te@Si O2@Cd Te从MB表面脱附。首次利用了荧光强度放大机制,成功构建了基于Cd Te@Si O2@Cd Te为标记物的荧光适配体传感体系。该传感体系在优化条件下,OTA的浓度与荧光强度呈现良好的正相关性,线性范围为15 pg m L-1~100 ng m L-1,检出限为5.4 pg m L-1(S/N=3)。成功将构建的传感体系应用于花生样品中的OTA检测。回收率和RSD的结果表明所构建的适配体传感体系完全适用于花生中OTA的检测。4.制备发射红色荧光的Cd Te QDs以及油溶性的Pb S QDs,并利用配体交换技术制备水溶性的Pb S QDs;采用静电吸附方法分别实现Cd Te QDs和Pb S QDs在Si O2纳米球表面的大量负载,制备Si O2@Cd Te和Si O2@Pb S纳米球。以捕获DNA1(c DNA1)偶联的MB为载体(MB-c DNA1),以OTA的适配体(aptamer1)偶联的Si O2@Cd Te纳米球为纳米生物探针(aptamer1-Si O2@Cd Te),通过c DNA与适配体之间的杂化反应将纳米生物探针与MB偶联制备MB-c DNA1/aptamer1-Si O2@Cd Te纳米生物复合物。相同制备得到MB-c DNA2/aptamer2-Si O2@Pb S纳米生物复合物。上述两种纳米生物复合物与OTA和FB1温育后,aptamer1和FB1的适配体(aptamer2)与OTA和FB1的特异性结合会使大量的Si O2@Cd Te和Si O2@Pb S从MB表面脱附。对Si O2@Cd Te和Si O2@Pb S进行酸溶处理后得到Cd2+和Pb2+待测液,随后在铋膜修饰的玻碳电极表面富集金属Cd和Pb,利用方波伏安法(SWV)测定Cd和Pb在电极表面经过氧化所产生的溶出伏安峰,首次构建了基于Si O2@Cd Te和Si O2@Pb S为标记物的电化学适配体传感体系用于玉米样品中OTA和FB1的同时检测。该传感体系在优化条件下,OTA和FB1浓度的对数与SWV峰电流强度之间呈现良好的负相关性,线性范围分别为10 pg m L-1~10 ng m L-1和50 pg m L-1~50 ng m L-1,检出限分别为5 pg m L-1和20 pg m L-1(S/N=3)。回收率的结果表明所构建的适配体传感体系可以适用于玉米中OTA和FB1的同时检测。研究表明,基于不同纳米粒子构建的磁控适配体比色、荧光、电化学传感体系能实现农产品(花生和玉米)中霉菌毒素的快速、灵敏、同时检测,也为其它农产品的霉菌毒素检测提供借鉴。由于纳米材料的吸附、信号放大、催化以及特殊的光电性能与增强光电信号的能力,显著地增强了霉菌毒素传统检测方法的灵敏度。同时,比色传感体系能够实现农产品中霉菌毒素的裸眼半定量检测,不仅增强了检测的便携性,而且降低了检测成本。