CeO2基纳米复合多孔催化剂的制备及对柴油机尾气的催化性能研究

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CeO2基纳米材料因其高的氧存储性和氧化还原能力,被广泛应用于柴油机尾气处理中。本文首次采用柠檬酸有机凝胶热分解还原法制备了过渡金属M/CeO2的两相纳米复合多孔材料,并通过台架实验验证了相应催化剂涂层对柴油机尾气PM、NOx、CO和CH的同时催化去除效果。   (1)成功制备了两相纳米复合多孔催化剂材料M/Ce-K-O(M=Co,Ni,Cu)。研究结果表明,过渡金属Co,Ni,Cu的加入,能够有效抑制CeO2晶粒的长大,促进样品多孔结构的形成,增大样品的比表面积,这些均有利于催化剂碳催化性能的提高。其中Cu/Ce-K-O催化剂以其优异的孔结构、大的比表面、高的活性氧浓度和较弱的Cu-O相互作用而表现出较高的碳催化氧化性能。   (2)制备了两相纳米复合多孔催化剂材料xCu/(1-x)Ce-K-O(x=0.1-0.4),并着重探讨了不同Cu含量对催化性能的影响。随着Cu含量的增加,CeO2的粒径不断减小,而Cu的晶粒尺寸则不断增加,样品的孔结构由大孔结构(x=0.1-0.3)向介孔结构(x=0.4)转变,相应比表面积不断增大。其中x=0.3的样品表现出最佳的碳催化性能,其T20和T50分别低至216℃和357℃,且相应的台架结果表明该材料具有较高的同时催化去除PM和NOx的效果,以及良好的热稳定性和对NOx的重复催化性能。这可能主要归因于该纳米复合物的多孔结构,以及纳米Cu和CeO2之间的协同作用。   (3)采用分层涂覆法制备了催化剂涂层CeO2/Fe/CeO2和CeO2/FePt/CeO2。研究结果表明,在200-400℃之间,与相应单层涂覆催化剂Fe/Ce-K-O相比,分层涂覆的催化剂不透光烟度整体明显处于更低水平,且对NOx、CO和CH化合物的最高转化率分别达到21.1%、63%和100%,其中,NOx转化率约提高了7.2%,CO约提高了34.5%,表现出很高的尾气PM、NOx、CO和CH的同时催化净化性能。而贵金属Pt的添加,可以显著提高NOx的低温催化性能。
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