【摘 要】
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天然气（甲烷为主）是一种高效、优质的清洁能源,但目前我国天然气对外依存度已达到50%;同时我国又是焦炭生产大国,大量附产的焦炉气没有得到资源化利用。研制具有高效多功能甲烷化催化剂,通过甲烷化工艺路线可以实现把CO和CO2资源充分利用合成甲烷以及实现碳减排,是循环产业链发展的必然趋势,将展现巨大的研究潜力并得到广泛关注,在解决环境和能源问题方面都具有重要理论价值和现实意义。本文旨在研制适用于CO＆C
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天然气（甲烷为主）是一种高效、优质的清洁能源,但目前我国天然气对外依存度已达到50%;同时我国又是焦炭生产大国,大量附产的焦炉气没有得到资源化利用。研制具有高效多功能甲烷化催化剂,通过甲烷化工艺路线可以实现把CO和CO2资源充分利用合成甲烷以及实现碳减排,是循环产业链发展的必然趋势,将展现巨大的研究潜力并得到广泛关注,在解决环境和能源问题方面都具有重要理论价值和现实意义。本文旨在研制适用于CO＆CO2共甲烷化可工业应用的高性能催化剂,研究内容整体分为两部分:一是通过与催化活性的关联,对催化剂组成与热处理进行优化,包括载体钛锆比例、活性组分Ni负载量、助剂种类及煅烧温度的研究。二是探究还原温度、原料气空速、反应压力、原料气配比等因素对催化活性的影响,并进一步对催化剂进行寿命考察。研究结果如下:（1）以TiO2-ZrO2复合载体制备的催化剂性能明显优于单一组分载体,当钛锆比例控制在80Ti-20Zr,Ni负载量为15wt%时催化剂表现出较高的甲烷化活性。添加Mn助剂有助于生成更多高活性Ni物种;Ce助剂能够有效降低还原温度;La助剂有利于提高热稳定性,同时优选载体焙烧温度为400℃,催化剂焙烧温度为 450℃。（2）比较了不同反应条件对催化剂性能的影响,优选出反应条件为:还原温度T=400℃、原料气空速GHSV=5000 h-1、反应压力P=1MPa、起始温度250℃,原料气组成 V（H2）/V（N2）/V（CO）/V（CO2）=60/25/10/5 时,CO转化率最高达到 100%,CO2转化率最高达到100%。（3）进一步选取15Ni-4Mn/80Ti-20Zr-2La-5Ce催化剂进行长周期寿命考察及失活实验。在200h评价周期内,CO转化率达到99%以上,CO2转化率达到90%以上,催化剂性能保持较好稳定性,达到工业化应用要求。
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