等离激元与磁性纳米颗粒及其阵列的光散射效应研究

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小颗粒的光散射研究有着漫长而有趣的历史,最早可以追溯至古代人们对彩虹、天空颜色的好奇与探究。时至今日,这一研究领域仍在为人们带来惊喜,包括新颖的物理现象如等离激元共振效应,以及一些令人兴奋的理论与实验进展如光学纳米天线、Fano共振等。这些研究促生了小颗粒光散射在生物传感、光电子及信息技术领域的新型应用。另一方面,现代微纳加工技术的发展,包括“自上而下”的微纳加工方法以及“自下而上”的各类自组装技术等,为纳米尺度的颗粒应用于功能型器件提供了可能性。大数值孔径的物镜、高灵敏度的探测器、新型成像方式的出现,也为研究纳米颗粒光散射的基础现象提供了更有效的观测手段。本论文主要关注单个纳米颗粒以及由纳米颗粒组成的团簇/阵列在复杂环境中的新奇光散射效应,结合光散射理论分析这些纳米颗粒体系对外部光场的响应,利用暗场成像、光谱测量等技术手段来探测其散射现象,以期为纳米颗粒体系在实际场景中的应用提供理论与方案支持。首先,本文对纳米颗粒光散射的理论模型、计算方法、实验研究方法进行了系统介绍。尽管不同材质、形状、尺寸、处于不同环境的纳米颗粒的光散射效应有所不同,但是可通过统一的理论框架进行描述,这些基础理论框架与实验研究方法一起构成了复杂纳米颗粒体系光散射效应研究的基础。在第二章中,论文研究了单个球形等离激元纳米颗粒的散射偏振效应。纳米结构光散射中的去偏效应通常被认为是由其各向异性引起的。对于各向同性的结构,如纳米小球,其去偏信号往往非常微弱因而无法被检测到。我们通过实验观察发现,即使是完全对称的金纳米球也可以表现出复杂的去偏效应。其散射图像不仅与具体的激发-观测装置相关,且与观测系统的数值孔径有关。我们还进一步利用反射式偏光显微镜演示了单个金纳米球的散射去偏效应。这与偏光显微镜中常用的图像衬度解释是相悖的——该理论认为偏光显微镜下的图像对比度完全由样品的各向异性引起。在第三章中,我们对组装在纳米结构衬底中的金纳米颗粒团簇的光散射进行了讨论,具体研究了衬底的几何形状对散射光谱的影响。我们利用格林函数理论建立了解析的理论框架,分析表明存在两种不同类型的衬底效应,即(1)由衬底表面的微小起伏引起的干涉散射效应与(2)由衬底的全局特征(在此研究中为多层介质)引起的光谱调制效应。理论模型预测的结果与我们的实验测量结果吻合。这项研究为复杂衬底上的等离激元纳米结构的光谱诠释提供了一个简单而定量的分析工具。最后,论文研究了一种一维垂直可调纳米光学天线的散射问题。该纳米天线系统由磁性颗粒在外部磁场的诱导下组装而成,并通过预制的种子锚定在衬底的设定位置。理论分析表明,天线的散射模式对多个参数敏感,包括激发光的偏振、波长、入射角以及由外磁场强度决定的磁粒子间的距离。在不同波长、不同磁场的单链的角谱测量中,确实观察到了与波长、间距等参数相关的散射现象。这些现象有望应用于紧凑型传感和光调制器件。
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