Pt纳米晶的构型仿生调控与催化加氢性能研究

来源 :天津大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:tongxu1
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
催化加氢反应具有原子经济性、产品质量好、后处理容易以及反应选择性可控制的优点,使其成为处理石油化工产品的重要手段。芳香胺化合物在化工、高分子、医药、生物等领域应用广泛,常温下加氢还原硝基苯是制备芳香胺的主要方法。而贵金属纳米晶在催化加氢反应中展现了良好的催化性能,其催化活性和选择性与纳米晶的形貌和尺寸密切相关。因此制备形貌和尺寸可控的纳米晶并关联其催化加氢性能可以为高效加氢催化剂的制备提供实验基础和理论支持。根据Gibbs-Wulff晶体生长定律,我们可以有效地控制晶体的形貌和尺寸。本文使用Na BH4在溶液中还原不同Pt的前驱体(H2PtCl6和K2Pt Cl4)制备Pt纳米晶。本文通过加入不同的仿生调控分子(如仿生小分子3-羟基丁酸和托品酸;碱基及对应的核苷、脱氧核苷、核酸和脱氧核酸)对纳米晶进行调控,得到形貌和尺寸各异的Pt纳米晶。实验还研究了反应时间和调控剂用量对纳米晶制备结果的影响,初步探索了仿生调控制备Pt纳米晶的规律。最后,实验分别利用两步法(超声法)和原位合成法(传统沉淀法)将Pt纳米晶负载到SBA-15上制备负载型纳米催化剂并进行催化活性测试。本文还在一定温度和一定生长时间下,用NH3·H2O做调控剂和还原剂,在水溶液中还原不同金属前驱体制备得到了不同种类的金属纳米晶。实验得到分散均匀、尺寸极小(<5nm)的单金属或多金属纳米晶悬浮液。将得到的金属纳米晶用于催化活性表征,得到各金属催化加氢的动力学参数。本文用Na BH4和氢气还原对硝基苯酚(p-NIP)两个反应评价制备的Pt纳米晶的催化性能。通过UV-vis分光光度计检测反应物浓度随反应时间的变化,我们比较不同条件下制备得到的Pt纳米晶的催化性能差异。首先研究了搅拌速率对p-NIP加氢反应的影响,确定合适的搅拌速率以排除气-液、液-固传质阻力对反应速率的影响。进而,通过改变反应温度,我们得到不同温度下p-NIP加氢的反应动力学数据。假设表面反应步骤为本文中p-NIP加氢的控制步骤,选择合适的Langmuir-Hinshelwood(L-H)模型。利用MATLAB拟合实验结果得到水溶液中p-NIP加氢最合适的反应动力学模型是p-NIP分子吸附和H2解离吸附的双活性位吸附模型。由此得到了不同Pt纳米晶催化p-NIP加氢反应的动力学参数和表观活化能。另外,还评价了制备得到的不同负载型催化剂Pt@SBA-15的催化性能。
其他文献
财务管理助推企业繁荣昌盛,新时代新形势下财务管理是企业管理重要的一分子。科学合理的财务管理模式能够更大程度地提升企业经济效益。随着中国经济转型之机,企业环境也是起
近年来公共自行车系统在中国大中小城市如雨后春笋,但其发展现状令人不太满意,公共自行车用户大量流失。以顾客为中心并提高顾客忠诚度的企业发展理念正逐渐成为主流,用户成
<正> 70年代中期以来,西方国家中的贸易保护主义又渐趋盛行,它严重阻碍了世界经济和国际贸易的发展,对我国出口贸易的威胁也在日益增长。因此,如何根据这股贸易保护主义的特
快递服务的投诉主要集中在快件延迟、邮件丢失、邮件损坏等服务失误方面。服务失误的频繁发生会让顾客产生不满情绪,严重时会影响企业的竞争力。服务补救则为企业提供了提高
高等教育实行收费政策以来,高校出现了诸多乱收费现象。治理高校乱收费,必须从制度的改革和创新着手,不断完善高校收费外部监督管理制度,实行审批备案制度,建立多元化的教育
以锐钛型纳米二氧化钛为改性剂,对脲醛树脂胶黏剂进行改性研究,以期得到低毒脲醛树脂胶黏剂的制备工艺技术。首先使用无机复合修饰的合成路线,通过改变锐钛型纳米二氧化钛的
目的对医疗机构履行医疗告知义务中存在的缺陷进行分析研究,并提出解决对策,以便防范与医疗告知义务相关的医疗风险。方法选取某三级甲等医院2006年1月—2016年1月10年间共发
我国的民族民间音乐,是人类非物质文化遗产的重要组成部分。音乐类非物质文化遗产,包含有一定的物质因素。对于以音响形式构成的音乐类非物质文化遗产,需要进行科学的档案记
本文就如何完善监狱突发事件应急管理的相应机制提出具体方案。