Fe3O4/C-g-C3N4复合材料的制备、表征及其光催化性能的研究

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光催化技术因其具有可利用太阳光、清洁可持续等优点受到了广泛的关注,其中,石墨相氮化碳(g-C3N4)由于其具有可见光响应性、物理化学性质稳定、易制备等特点引起了光催化材料领域研究人员的广泛关注。但受比表面积小、光生电子-空穴对复合率高等因素的影响,纯g-C3N4的光催化效率难以达到理想的结果。近几年来,众多的研究者通过元素掺杂、半导体复合、结构调控等方法对g-C3N4进行改性,以期提高其光催化性能。本文以部分羟甲基化二聚氰胺为前驱体、气相二氧化硅为硬模板,制备具有较大比表面积的介孔碳-石墨相氮化碳复合材料(meso-C/CN),继而通过Fe3O4与meso-C/CN异质结的构筑,制备Fe3O4/C-g-C3N4复合材料,赋予材料磁分离性能,提高复合材料的光催化性能,具体研究内容如下:(1)以部分羟甲基化二聚氰胺为前驱体,以气相二氧化硅为硬模板,通过高温热聚合方法得到meso-C/CN,并通过一系列的表征手段,例如傅里叶红外光谱仪(FT-IR)、比表面积分析仪(BET)、X-射线衍射仪(XRD)、元素分析、光致发光荧光色谱仪(PL)等,对其进行了系统表征,并通过光催化降解亚甲基蓝(MB)实验测试了其光催化性能。结果说明,meso-C/CN拥有介孔结构,C元素成功引入其中,meso-C/CN的比表面积最大为117.6 m2/g,而纯g-C3N4的比表面积为10.99 m2/g,比表面积有很大提高,meso-C/CN的光催化性能为纯g-C3N4的5.6倍。通过添加自由基捕捉剂的方法验证了材料的光催化反应机理,证明羟基自由基为光催化过程中的主要活性基团。(2)以meso-C/CN为原料,采用共沉淀方法制备具有异质结的Fe3O4/C-g-C3N4复合材料(Fe/C-g-C3N4-x)。通过高倍透射电镜(HRTEM)、X射线光电子能谱分析(XPS)、磁性能分析、比表面分析、XRD等方法对材料的组成、结构及磁性能等进行测试,可得材料由Fe3O4和C-g-C3N4两相构成,两者之间形成异质结构,比表面积较meso-C/CN有所减小,Fe/C-g-C3N4-8比表面积为85.36 m2/g,但光催化实验证明材料光催化性能较meso-C/CN有所提高,光催化速率常数为纯g-C3N4的6.6倍,说明Fe3O4和C-g-C3N4之间的异质结构促进了光生电子空穴对的分离效率,通过磁分离实验对材料磁性能进行了检测,表明材料具有良好的磁性能,并通过5次循环连续的光催化实验检测材料的重复利用性能,去除率均能达到90%以上,表明材料重复利用性能较好。
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