论文部分内容阅读
快速高效分离废水中铀对人类生存环境与资源回收利用都具有重要意义,开发适用于地下水体中铀分离新材料是解决这一问题的关键。本文以分离铀-碳酸/钙-铀碳酸络合物为目标,以蒙脱土(MT)为基质,设计与制备了羟基铝柱撑蒙脱土(OH-AlMT)和有机蒙脱土(CTAB-MT),在此基础上采用硼氢化钠液相还原法制备纳米零价铁柱撑有机蒙脱土(n ZVI-CTAB-MT)材料。研究了三种新型分离材料吸附铀酰的动力学、热力学、等温线,讨论了吸附机理。以羟基铝为柱化剂,制备了OH-Al-MT吸附材料。FT-IR的结果表明,OH-Al插层进入MT层间,增强了MT的疏水性。SEM的结果表明,OH-Al插层进入MT层间,增加了MT表面的粗糙度。XRD的结果表明,OH-Al使MT的层间距由1.491 nm增大到1.522 nm。在中性水溶液中,总碳酸盐类物质和可溶性钙的增加会减弱OHAl-MT对铀(VI)的吸附性能,腐殖酸的存在会抑制吸附剂对铀(VI)的吸附。OH-Al-MT吸附铀(VI)的过程均较符合准二级动力学,受化学作用控制的;OH-Al-MT对铀(VI)的吸附过程较符合Freundlich吸附等温模型,为表面非均匀吸附。OH-Al-MT和NaMT对铀(VI)的吸附是自发过程。以CTAB为柱化剂,制备了CTAB-MT吸附材料,FT-IR、SEM、XRD的结果表明,MT层间引入CTAB后,MT层间距由1.491 nm增大到1.905 nm,提高了MT的分散性能。在中性水溶液中,总碳酸盐类物质、可溶性钙和腐殖酸抑制了CTAB-MT对铀(VI)的吸附性能。CTAB-MT吸附铀(VI)的过程较符合受化学作用控制的准二级动力学。Langmuir和Freundlich吸附等温模型均能较好的描述CTAB-MT对铀(VI)的吸附过程吸附含有单层吸附和表面非均匀吸附。CTAB-MT对铀(VI)的吸附是自发过程,CTAB-MT优于OH-Al-MT。以CTAB-MT为支撑材料,采用硼氢化钠液相还原法制备出n ZVI-CTAB-MT。FT-IR的结果表明,n ZVI成功插层进入CTAB-MT中;SEM的结果表明,n ZVI呈球形分散在CTAB-MT上;XRD的结果表明,n ZVI柱撑进CTAB-MT。中性水溶液中,总碳酸盐类物质、可溶性钙和腐殖酸会减弱n ZVI和n ZVI-CTAB-MT对铀(VI)的吸附性能。n ZVI和n ZVI-CTAB-MT吸附铀(VI)的过程均较符合准二级动力学,受化学作用控制的。Langmuir和Freundlich吸附等温均能较好的描述n ZVI-CTAB-MT对铀(VI)的吸附过程,n ZVI-CTAB-MT对铀(VI)的吸附含有单层吸附和表面非均匀吸附。n ZVI-CTAB-MT对铀(VI)的吸附是自发过程。在铀初始浓度为50 mg·L-1、离子强度为0.01mol·L-1 Na Cl O4、总碳酸浓度为4.0mmol·L-1、钙离子浓度为1.0 mmol·L-1、p H=7、T=298.15 K时OH-Al-MT、CTAB-MT、n ZVI和n ZVI-CTAB-MT对铀(VI)的最大吸附容量分别约为54.07 mg·g-1、184.11 mg·g-1、29.56 mg·g-1和254.09 mg·g-1。相同条件下,n ZVI-CTAB-MT的吸附容量是n ZVI土的8倍,体现出n ZVI-CTAB-MT优异的吸附性能。在相同条件下,吸附铀(VI)的性能n ZVI-CTAB-MT>CTAB-MT>OH-Al-MT>n ZVI。