【摘 要】
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氮氧化物是主要大气污染物之一,其主要成分为一氧化氮和二氧化氮。氨气选择性催化还原氮氧化物(NH_3-SCR)是一种被广泛使用的氮氧化物处理方法。本文以锰基催化剂为基础,采用低温液相沉积的制备方法制备了Mn_aWO_x/TiO_2催化剂、Mn_aMoO_x/TiO_2催化剂,并用XRD,BET,XPS,TEM,H_2-TPR表征手段探究催化催化性能以及抗硫抗水性能改性的原因。从锰钨催化剂入手,先探究
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氮氧化物是主要大气污染物之一,其主要成分为一氧化氮和二氧化氮。氨气选择性催化还原氮氧化物（NH3-SCR）是一种被广泛使用的氮氧化物处理方法。本文以锰基催化剂为基础,采用低温液相沉积的制备方法制备了MnaWOx/TiO2催化剂、MnaMoOx/TiO2催化剂,并用XRD,BET,XPS,TEM,H2-TPR表征手段探究催化催化性能以及抗硫抗水性能改性的原因。从锰钨催化剂入手,先探究了MnaWOx/TiO2催化剂对于氮氧化物的催化还原性能,系统的研究它的低温活性,温度窗口,抗硫抗水性能,由于Mn元素3d54s2的轨道排列使其具有了Mn2+、Mn3+、Mn4+等多个价态,保证了锰基催化剂的高氧化还原性能,但同时也发现了MnaWOx/TiO2催化剂的抗硫抗水性能仍不能达到工业窑炉处理氮氧化物的标准。为了保证催化剂的低温活性不受影响和提高催化剂的抗硫抗水性能,对催化剂中的钨氧化物进行替换,系统地研究了MnaMoOx/TiO2催化剂对催化NOx去除的作用。实验采用复分解反应的方式使得Mn元素和MoO42-沉淀在TiO2的表面,制备出了纳米级高分散和具有完美晶相结构的MnaMoOx/TiO2催化剂,该催化剂相比较于MnaWOx/TiO2催化剂,活性更高,N2选择性更好,到达90%转化率的温度更低,Mn3MoOx/TiO2催化剂90%转化率时的温度为135.4℃,100%转化率的温度为146.4℃,抗硫抗水性能强,在文章的最后对MnaMoOx/TiO2催化剂在氨选择性催化还原（NH3-SCR）过程中的机理进行合理的推测。通过对MnaWOx/TiO2和MnaMoOx/TiO2催化剂的研究可知,Mo的添加在不影响催化剂活性的情况下可提高以锰基催化剂的抗硫抗水性能,为后续开发低温抗硫抗水NH3-SCR催化剂提供了研究基础。
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