基于CuS@PB复合纳米材料的电化学传感器构建及其在抗坏血酸检测中的应用

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实现生物分子的高效精准检测已成为生命科学领域中的研究热点,随着纳米技术的快速发展,结合纳米材料优越理化性能而构建的传感器使得检测更加快速和准确。普鲁士蓝(Prussian blue,PB)具有优异的电活性、比表面积大、结构可调等性能,是电化学传感器中优良的响应材料。硫化铜纳米颗粒(copper suldide nanoparticals,CuS NPs)具有导电性好、化学稳定性好、价格低廉、制备简易等优点,作为信号传输的理想材料被广泛运用于电化学传感器中。因此,本文以PB和CuS作为组分利用原位生长的方法成功构建了具有核壳结构的普鲁士蓝-硫化铜复合纳米材料(CuS@PB NPs),并将其作为玻碳电极(glass carbon electrode,GCE)的修饰材料,用于构建检测抗坏血酸的电化学传感器。本文主要工作包括:1.采用水热法制备CuS NPs,通过反应条件的控制探究反应冷却速度和表面配体对CuS NPs形貌粒径的影响,通过透射电子显微镜(TEM)、X-射线衍射(XRD)、动态光散射(DLS)等手段,对不同形貌粒径的CuS NPs进行理化性能表征,并确定出合适形貌和粒径的CuS NPs用于后续复合纳米材料的制备。2.采用原位生长法制备CuS@PB NPs,通过不同Cu:Fe摩尔比的投入量,制备出了不同壳层厚度的CuS@PB NPs。所制备的CuS@PB NPs具有典型的核壳纳米结构,其中CuS NPs均匀的分散在PB基质中。3.将CuS@PB NPs作为电极修饰材料涂布在GCE上,构建得到电化学传感器CuS@PB/GCE。将所构建的CuS@PB/GCE传感器置于三电极体系中,进行循环伏安法(CV)、差分脉冲伏安法(DPV)和交流阻抗法(EIS)等分析。结果表明,与单一组分的PB纳米材料构建的PB/GCE相比,CuS@PB/GCE具有更好的电催化活性和电子传输速率。4.将制备的新型CuS@PB/GCE传感器尝试用于安培电流响应检测抗坏血酸,发现该传感器在抗坏血酸检测方面具有较宽的检测范围、很好的响应速度、较低的检测限、较高的灵敏度和电催化稳定性,同时还显示出较好的选择性和抗干扰的性能。结果表明通过CuS@PB NPs构建的新型电极是一种性能优异的抗坏血酸传感器,在实际样品检测中的回收率接近100%,体现出该传感器潜在的应用前景。
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