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苯乙烯型染料是一类重要的有机功能染料，在紫外-可见区具有范围广且良好的谱带特征，因而广泛应用于照相化学、光存储材料、激光技术、荧光化学敏感器、太阳能电池、生物荧光标记等诸多领域。随着量子力学理论和计算机技术的发展，量子化学方法已成为染料分子设计的一种有力工具。其中，密度泛函理论（DFT）和含时密度泛函方法（TDDFT）具有准确性较高，所需计算资源少等优点，已成为当今化学家广泛使用的计算程序。本文介绍了苯乙烯型染料的结构、分类、性质及其应用新进展。简要综述了近年来染料分子结构与光谱性质的理论研究进展。运用DFT和TDDFT方法对自行合成的苯乙烯基-β-萘噻唑染料和2-苯乙烯基喹啉染料系列进行了量化计算，考查了苯环上的不同取代基对分子内电荷转移、前线分子轨道能量和紫外-可见吸收光谱（UV-Vis）等性质的影响规律，进一步探讨了此类分子中第一激发单重态电子跃迁的本质。应用自洽反应场（SCRF）方法中的连续介质模型（PCM）对苯乙烯基苯并咪唑染料和4-苯乙烯吡啶半菁染料系列进行了PCM／TDDFT的研究。揭示了染料分子在甲醇溶剂中取代基和N杂环共同作用对最大吸收波长(λmax)等性质的影响。应用多元线性回归模型研究了不同溶剂中λmax理论值与实验值的关系。计算结果不论是晶体结构还是光谱数据都与实验数据吻合得很好。化学反应过程一直是理论研究的热点领域，它包括反应的始态、中间体、过渡态、生成物、反应途径及反应步骤。虽然各种波谱的原位测定可得到反应物、生成物的一些信息，但对于亚稳态的反应中间体、过渡态等寿命很短的物质，仪器很难得到它们的信息。本文使用DFT方法研究了乙烯自由基（C2H3）和NO2碰撞反应的机理。结果表明，该反应是在单、三态势能面上的多通道反应，单重态势能面能量低于三重态势能面。反应在基态势能面上进行时，主要产物为NO；当反应发生在最低三重态势能面上，生成的是OH、HCO和HCN。