地下水是人类主要的饮用水水源,但由于近年来随着工农业的迅速发展,地下水中的硝酸盐污染已成为一个相当重要的环境问题,且污染具有日益恶化的趋势,已引起人们的普遍关注。 结合纳米技术对环境污染进行修复是当今世界一个新的发展方向。纳米材料具有粒径小,比表面积大以及表面活性高等特点,并可直接注入地下污染区域进行原位修复,因此合成新型高效的纳米材料去除地下水中硝酸盐污染已成为环境中的一个研究热点课题。目前应用纳米Fe0可快速还原地下水中的硝酸盐,但其产物主要为NH4+-N,只有很小部分硝酸盐可能被转化为N2。 为了研究铁系纳米复合材料还原N03-的产物分布情况,本文采用液相还原法制备了纳米级Fe0、Fe/Ni、Fe/Cu、Fe/Pd/Cu和。Fe/Cu-Pd/Cu金属复合材料,将此系列纳米材料应用于地下水中硝酸盐污染物的去除,并采用TEM-EDS和ICP-AES等分析手段对纳米材料的结构、组成进行了表征,系统研究了不同催化剂金属对硝酸盐还原中间产物和最终产物的影响,同时对纳米颗粒还原NO3-的反应机理进行了探讨。 纳米Fe0具有很高的反应活性,约96％的NO3-被转化为NH4+-N。 在纳米Fe/Ni去除硝酸盐的研究中,当Ni负载量为5.0％时,在中性条件下,纳米颗粒具有最高的反应活性；有84/6％～90.6％的NO3-转化为NH4+。 在Fe/Cu还原NO3-体系中,当Cu负载量为5.0％时,纳米Fe/Cu对硝酸盐具有最快的反应速率,反应过程中有NO2-的检出,最大值约占体系总氮的30％,随着反应的进行NO2-逐渐消失,30 min反应结束后,无NO3-、NO2-检出,体系中只有NH4+,约占总氮的80％；纳米Fe/Cu复合材料还原NO3-的反应历程与纳米Fe/Ni相似,为连续分步反应,与纳米Fe/Ni反应体系不同的是,金属Fe/Cu对NO2-具有较高的选择性,NO3-→NO2-转化速率较快,而NO2-→NH4+的转化速率较慢。 采用同步还原法制备纳米Fe/Pd/Cu颗粒,与纳米Fe0和Fe/Ni相比,纳米Fe/Pd/Cu颗粒减少了体系中氨氮的生成量,但与纳米Fe/Cu相比,此种材料仍对氨氮具有一定的选择性,对产物改善小,在硝酸盐污染物的环境修复中需要更深入的研究。以Cu负载量为3.0％的Fe/Cu与质量比为4:1的Pd/Cu纳米颗粒物理混合后在中性条件下与NO3-进行作用,反应过程中NO3-逐渐减少,且NO2-的检出呈现出先增大后减少的趋势,15 min后反应结束,体系中无NO3-、NO2检出,最终仅有NH4+检出,占总氮的42％,有58％的氮损失；与上述其他纳米铁系材料相比,体系中NH4+降低了50％,分析可能是在Pd/Cu的催化作用下,Fe/Cu可以将大部分中间产物NO2直接转化为N2,减少了NH4+的生成量。 在纳米Fe/Cu-Pd/Cu复合材料的基础上,选用沸石作为Pd/Cu催化剂的载体,发现沸石作为载体的同时,还可以充分吸附大量氨氮,以减少水中氨氮的残留,在硝酸盐污染物的环境修复中有良好的发展前景。