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石墨烯作为一种有着特殊性能的材料,因其优异的性能在诸多领域具有巨大的应用潜能和革命性变革而备受关注。然而,石墨烯由于其大的比表面积,常常导致片层叠加在一起,使自身的吸附能力降低,并且也影响了石墨烯发挥自身的优异性能,进而影响了石墨烯材料性能的改进。并且,这种叠加和团聚不可逆,除非向它施加外力,比如强力搅拌或者超声,使其分散能够更均匀。本文将二维石墨烯片层结构自组装成三维石墨烯,以解决石墨烯的团聚问题,同时实现杂原子的掺杂,进一步提高了电容值。本文使用一种简单、快速、高效的三维石墨烯气凝胶的制备方法,实现了石墨烯在还原过程中的表面功能修饰。掺杂三维石墨烯气凝胶的制备方法:通过Hummer法制备氧化石墨,对氧化石墨进行处理,得到氧化石墨烯,通过使用不同类型的化合物作为还原剂,利用化学还原法还原氧化石墨烯,利用范德华力和π-π堆积作用力,自组装成三维石墨烯凝胶,实现氧化石墨烯的还原、组装和掺杂。具体研究内容是:1.以二甲基亚砜（DMSO）为还原剂,在氨的水溶液中,采用化学还原法制备了具有三维多孔结构的还原氧化石墨烯气凝胶。制备的DRGHs不仅被认为是超级电容器的理想电极材料,而且杂原子的掺杂可以通过增加赝电容来提高电化学性能。加入不同量的还原剂,所得DRGHs在超级电容器中表现出不同的电化学性能。随着还原剂用量的增加,DRGHs显示出更好的比电容。DRGHs-1、DRGHs-2和DRGHs-3在0.2 A g-1下的电容性能非常好,比电容分别高达313.6、323.6和348.0 F g-1。它还表明,基于DRGHs的电极在充电/放电循环测试中具有良好的稳定性和高可逆性。这提供了一种通过控制杂原子的不同掺杂来显著改善RGHs电容特性的策略。2.以氨基硫脲（NSRGOHs）和氨基脲（NRGOHs）为还原剂,通过化学还原法制备了具有三维多孔结构的还原石墨烯气凝胶（RGOHs）。制备的RGOHs不仅被认为是一种很有前途的超级电容器电极材料,而且氮硫双掺杂或氮掺杂可以通过增加法拉第赝电容的方式提高电化学性能。通过将氧化石墨烯（GO）与氨基硫脲或氨基脲的质量比分别控制在1:1、1:2和1:5,制备了优化后的样品。加入不同量的氨基脲或氨基硫脲,得到的RGOHs在超级电容器中表现出不同的电化学性能。随着还原剂用量的增加,RGOHs具有更好的比电容。此外,氮、硫双掺杂的NSRGOHs的电容性能优于纯氮掺杂的NRGOHs。NSRGOHs在0.3 A g-1时表现出优异的容性,比电容可达232.2、323.3和345.6 F g-1;在0.3 A g-1时NRGOHs表现出良好的容性,比电容可达220.6、306.5和332.7 F g-1。3.以三种含硫化合物（亚硫酸钠、亚硫酸氢钠、硫化钠）为还原剂和掺杂剂,在氧化石墨烯（GO）水溶液中通过化学还原法制备了三维掺硫石墨烯气凝胶（SGAs）。通过控制各还原剂与氧化石墨烯的质量比,制备了优化的试样。研究了还原剂的用量对SGAs的还原程度及硫掺杂量的影响,并分析了S的来源、掺杂形式及对电化学性能的影响,并对其电化学性能进行了研究。研究表明,随着还原剂用量的增加,硫含量逐渐升高,氧含量逐渐降低。SGAs-t的硫含量最高,为10.72%;氧含量最低,比电容高。在电流密度为0.5-20 A g-1下比电容保持率高达61%。由于所制备的SGAs具有丰富的多孔结构、快速的离子通道以及电化学储能的低硫功能,因此具有较高的比电容,能提供超过10Wh Kg-1的能量密度。此外,还表明SGAs在充放电循环试验中具有良好的电化学稳定性和较高的可逆性。