基于过渡金属硫化物/钙钛矿异质结构高性能光电探测器的探究

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光电探测器可以捕获光信号并将其转换为电信号是现代成像和通信应用的基本设备。随着光敏材料和集成技术的发展,光电探测器的功能多样性和生产规模的成熟度已经达到了较高的水平。然而,就光敏性、线性响应、光谱覆盖范围、柔韧性以及与互补金属氧化物半导体集成的可行性而言,对高性能光电探测器的需求也日益凸显。新兴的二维材料由于具有超强的载流子输运能力和可调节的开关特性等优异性能作为光敏材料显示出了巨大的潜力。但是,原子级别的厚度严重限制了它的吸光性。在这方面,有机-无机杂化钙钛矿由于具有高吸光系数、低激子结合能、长载流子扩散长度和易于制备等非凡特性成为吸引人的光敏材料。然而,基于单一钙钛矿的光电探测器由于其极低的载流子迁移率和缺乏有效的光增益机制也表现出较低的光响应性。由钙钛矿修饰二维材料构建异质结构光电晶体管已被证明是改善器件性能的有效途径。
  然而,低结合能的三维钙钛矿的不稳定性严重限制了其进一步商业化的发展。并且,现有的异质结构光电晶体管通常通过简单的异质堆叠的方法构建。该方法不可避免的将不利掺杂引入到底层的二维材料中,从而导致二维材料载流子迁移率的降低以及栅控的丧失。同时,光生载流子的空间间隔不足会妨碍光增益的优化。此外,钙钛矿中离子迁移引起的回滞现象也是钙钛矿基光电探测器稳定运行的主要障碍。针对现有异质结构光电探测器的缺陷,本论文构造了一种新型二维钙钛矿/氧化铝异质栅介质二硫化钼光电晶体管进行了有效的尝试。
  本论文首先简要概述了二维材料和钙钛矿材料的研究现状,并介绍了现今提高二维材料光电晶体管性能的方法。其次,我们研究了新开发的二维钙钛矿的性质。不同维度的钙钛矿层通过一步旋涂加热的方法获得,我们对钙钛矿材料进行了光谱吸收、X射线衍射、光致发光测试(PL)和介电常数测量等表征。同时也测量了不同n值钙钛矿层的离子活化能,并详细分析了他们对于晶体管回滞的影响。
  最后,我们基于氧化铝/二维钙钛矿异质结构栅介质设计了敏感的多层二硫化钼光电晶体管。二维钙钛矿中离子迁移引起的回滞与氧化铝中电荷俘获引起的回滞相反。通过调节二维钙钛矿中离子迁移的活化能,钙钛矿中离子迁移和氧化铝中电荷俘获的两个负面影响可以相互抵消。因此,这种异质结构电介质可以有效消除回滞问题,显著提高了器件的可靠性。同时,二维钙钛矿层可作为高效的光敏剂来控制二硫化钼通道。由二维钙钛矿相的有序分布引起的沿垂直于基底方向的II型能带对准促进了光生载流子的有效空间分离,从而导致了从可见光到近红外区域的超高响应度(在457nm时>108A/W,在1064nm>106A/W)。而且,由于外部偏置场相关的光生载流子在二维钙钛矿中的重组,该器件表现出2.4×105A/W的恒定响应度,5.5×1012Jones的相应比检测率和较大的线性动态范围(在914nm照射下,线性动态范围为45dB,表明器件具有出色的线性动态特性)。我们的结果表明,氧化铝/二维钙钛矿异质结构栅介质组装的光电晶体管在解决回滞问题以及实现超高响应性和出色的线性动态范围方面非常有价值。
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