分子俄歇态的X射线瞬态吸收光谱研究

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上世纪八十年代,随着啁啾放大技术的出现,脉冲激光正式步入了超短超强激光时代,相关成果也被广泛的应用于物理、化学、材料、医学等众多学科领域。超短脉冲激光给我们提供了一套超快‘拍照快门’,能够帮助我们‘看到’和研究飞秒甚至亚飞秒尺度的超快动力学物理过程。目前实验上,高次谐波谱技术已报道了最短为43 as的孤立极紫外(XUV)脉冲,同时X射线自由电子激光(XFEL)也能产生飞秒甚至亚飞秒的软/硬X射线。这些超短脉冲激光的应用研究已经构成了当前原子分子物理最前沿的研究领域之一。瞬态吸收光谱是超快激光技术的一个重要应用。比如,阿秒瞬态吸收光谱(ATAS)就是利用亚飞秒的XUV脉冲来研究电子的超快动力学过程,通过阿秒XUV脉冲产生宽带激发,辅以红外(IR)激光探测,以前所未有的精度,实现激光与物质相互作用能量交换的动力学探测研究。近年来,得益于先进的XFEL大科学装置以及高次谐波等桌面阿秒光源的发展,ATAS技术被扩展到X射线波段,比如利用飞秒X射线泵浦来探测芯壳层俄歇激发态的超快动力学过程,是X射线瞬态吸收谱(XTAS)的一个典型应用,也是近年来受到广泛关注的研究方向。本文基于飞秒X射线泵浦和连续红外激光场控制的方案,在理论层面研究了分子的XTAS。通过一束弱的飞秒X射线脉冲来共振泵浦CO分子中C和O的芯壳层激发1s→π*,利用连续红外激光场引入的动态斯塔克效应来实现对吸收光谱的控制。结果表明,在XTAS中出现了明显的肩膀结构,进一步的分析表明可以通过改变X射线脉冲和红外脉冲的相对相位来控制肩膀结构的幅值和位置。由于两束光的频率相差极大,相比阿秒XUV瞬态吸收光谱,当前的XTAS可以更清晰的从动态斯塔克效应进行解释。此外,基于我们引入的二能级模型,总谱可以拆解成不同振动激发与相应权重的Frank-Condon因子的非相干叠加,因此能够很好的辨别和解释总谱结构,并且与分子的从头计算结果保持一致。根据以上分析,XTAS表现出的良好分辨性使其有潜力应用于X射线和红外光脉冲的相位同步性问题。
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