【摘 要】
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燃煤过程中产生的大量Hg0污染物具有生物富集性、污染持久性和易挥发等特性,是一种危险的环境污染物。因此脱除烟气中的Hg0具有重要意义。金属有机骨架具有大的比表面积、高
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燃煤过程中产生的大量Hg0污染物具有生物富集性、污染持久性和易挥发等特性,是一种危险的环境污染物。因此脱除烟气中的Hg0具有重要意义。金属有机骨架具有大的比表面积、高密度的活性位点、可选择的尺寸孔径、稳定的化学性质等。因此,其在催化吸附方面具有重大潜力。本文开展金属有机骨架负载Mn制备催化剂用于脱汞研究取得成果主要如下:(1)选择金属有机骨架MIL-100(Fe)为载体,利用浸渍法负载Mn离子通过煅烧制备催化剂6%Mn/MIL-100(Fe)-300,用于脱汞研究。在250℃,空速GVSH为180000h-1下脱汞效率达到了82%,脱汞效率远高于6%Mn/Fe2O3-300传统铁锰催化剂。同时在低于100℃的温度段脱汞效率也达到了52%。(2)采用XRD、TGA、N2吸附-脱附、H2-TPR、XPS等表征方法研究负载方法对材料的物理化学结构的影响。通过BET表征分析发现,经浸渍负载Mn离子,在300℃下煅烧得到的催化剂6%Mn/MIL-100(Fe)-300,比表面积和孔体积对比载体MIL-100(Fe)略有下降,具有强金属氧化性。(3)本文在脱汞实验中研究了烟气中其它烟气组分对催化剂脱汞实验的影响。O2浓度越高脱汞效率越大,当烟气中无氧存在的情况催化剂中晶格氧会参与反应。当单独将SO2、H2O通入反应器中时发现脱汞效率略有下降,SO2、H2O对催化剂脱汞效率影响较小,说明制备的催化剂6%Mn/MIL-100(Fe)-300具有一定的抗硫性和抗水性。本文同样研究了脱硝气体对脱汞实验的影响,当NO通入反应中,由于NO增加催化剂表面的酸性位点,可以与烟气中的Hg0发应生成硝酸汞,有利于脱汞进行;当NH3通入反应会与Hg0在催化剂表面产生竞争吸附,占据活性位点,从而降低脱汞效率;当脱硝气体一起通入反应器时,并未对脱汞实验造成影响。(4)煅烧过程中将催化剂载体一部分结构转化为了具有磁性的γ-Fe2O3和Fe3O4,使得催化剂6%Mn/MIL-100(Fe)-300本身具有磁性,可采用普通磁铁将催化剂6%Mn/MIL-100(Fe)-300与飞灰有效分离。
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