云贵高原抚仙湖多环芳烃的沉积记录及其来源研究

来源 :南京师范大学 | 被引量 : 3次 | 上传用户:dama5011
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随着社会经济的发展和频繁的人类活动,大部分的湖泊面临着面积减小、各种污染增加、水体富营养化加剧等一系列的生态环境问题。抚仙湖为贫营养型湖泊,而过去由于经济开发和环境保护的失调,抚仙湖的水质污染日益加重。多环芳烃(Polycyclic Aromatic Hydrocarbons,PAHs)由于其难降解性及较强的毒性,广泛存在与环境中,是一类对人体及生态环境危害极大的持久性有机污染物。近年来抚仙湖地区由于污染防治措施的实施,抚仙湖水质有了较好的保护,外源污染的输入得到有效控制,但赋存在沉积物中的持久性有机污染物PAHs仍是影响其湖泊生态系统的重要因素和潜在威胁。因此研究抚仙湖沉积物中PAHs的污染特征、来源及其生态风险对抚仙湖区域环境保护及有机物污染的控制具有非常重要的意义。此外,湖泊沉积物是由长时间的地表物质迁移及大气沉降形成的,因此它连续、精确的记录了丰富的地理环境信息。通过对沉积柱中PAHs含量的时间变化特征进行研究分析,可以揭示该地区PAHs的历史来源排放,从而对抚仙湖PAHs的监测及治理预防措施提供科学依据,对保护抚仙湖的生态系统和周边居民生活健康具有重要意义。本文从抚仙湖PAHs的沉积历史角度出发,综合分析了抚仙湖不同空间与时间沉积物中PAHs的含量及组成特征,解析了抚仙湖不同历史时期PAHs的来源,并探讨了影响抚仙湖沉积物中PAHs埋藏分布的影响因素及其生态风险水平。主要得出以下几方面结论:(1)抚仙湖表层沉积物中16种优控PAHs的含量范围在132.4~386.3 ng g-1之间,平均含量为223.8±69.9 ng g-1,其主要组成为低环数PAHs,占比达到了53.0%。低环数PAHs具有较低的辛醇-水分配系数,在空气中占比高于中高环数的PAHs,因此更易通过大气的长距离传输到偏远地区。抚仙湖南部∑PAHs及各环数PAHs含量均显著高于北部与中部沉积物中PAHs含量。(2)根据210Pb定年的结果,研究了抚仙湖近百年来PAHs的沉积历史。由北到南各沉积柱中PAHs含量分别为FX-2(51.5~325.9 ng g-1,均值152.2±52.2 ng g-1)、FX-3(32.6~451.5 ng g-1,均值148.9±63.4 ng g-1)、FX-4(73.4~536.9 ng g-1,均值198.7±79.3 ng g-1)和FX-6(64.0~565.6 ng g-1,均值295.6±129.0 ng g-1)。依据其PAHs的历史变化趋势及人类活动事件,对抚仙湖4个不同时期内PAHs的沉积历史进行研究发现,在不同时间段PAHs含量及组成呈现出不同的变化趋势,主要受人类活动及能源利用结构的影响。抚仙湖沉积柱中PAHs主要成分为3环的Phe、2环的Nap、和4环的Fla、Pyr,主要以低环PAHs为主。与其他偏远地区湖泊沉积柱中PAHs的组成特征较为一致。(3)主成分-多元线性回归模型(PCA-MLR)与正定矩阵因子分解模型(PMF)解析出抚仙湖不同时期沉积物中PAHs的来源包括煤炭燃烧、生物质燃烧和交通源等,不同时期各来源贡献率有所变化,与抚仙湖区域的经济发展及人类活动相关。1950年前,PCA-MLR模型解析的煤炭燃烧来源贡献率(49.8%)要高于PMF模型(29.1%),而PCA-MLR模型解析的生物质燃烧来源贡献率(44.7%)则低于PMF模型(52.6%)。1950~1978年时期,PCA-MLR模型解析的煤炭燃烧源及生物质燃烧源、交通源贡献率分别为39.7%、56%和4.3%,与PMF模型解析的煤炭燃烧源(43.3%)、生物质燃烧源(54.4%)和交通源(2.3%)的各来源贡献率相差不大。两种模型结果均表明在该时期生物质燃烧来源的占比增加,生物质燃烧是此时期抚仙湖沉积物中PAHs的重要贡献来源。1978~2000年时期,两种模型解析的PAHs各来源的贡献率相差也较小,并且两种模型解析的生物质燃烧源其贡献率均在40%以上,在此时期生物质燃烧仍是抚仙湖沉积物中PAHs的重要贡献来源。2000年后,PCA-MLR模型和PMF模型解析的化石燃料燃烧源分别为62%和55.5%,该时期抚仙湖沉积物中PAHs的主要贡献来源从生物质燃烧变成了煤炭燃烧、汽车尾气排放及化石燃料的不完全燃烧。相较PCA-MLR模型,PMF模型拟合度更高、误差低,源解析的来源更为详细可靠,整体上两种模型源解析结果较为一致。(4)通过与抚仙湖沉积物中总氮(TN)、总磷(TP)、总有机碳(TOC)及内外源有机碳的相关性分析发现,因抚仙湖处于贫营养水平导致水体中的浮游藻类等生物量较低而未发生“生物泵”效应,营养盐浓度对抚仙湖中PAHs的沉积埋藏影响较小,且仅抚仙湖北部沉积物中PAHs赋存分布受到其TOC影响。进一步将抚仙湖沉积物中PAHs浓度与气候数据及经济数据的相关性研究发现,降水量和降水天数的变化对抚仙湖中PAHs的埋藏通量影响较大。此外,农业生产活动一直是抚仙湖区域环境中PAHs来源的主要贡献途径,且人类活动尤其是工业生产和农业生产均会显著增加抚仙湖中PAHs的埋藏赋存。(5)运用沉积物质量基准法和风险熵值法对抚仙湖表层沉积物中PAHs的生态风险进行评价,抚仙湖当前沉积物中PAHs的生态风险整体处于较低水平。但Nap、Flu、Phe和Pyr这四种低环PAH处于中等风险水平,需加强石油泄漏及生物质燃烧输入源的控制。
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