【摘 要】
:
杂原子掺杂的非贵金属碳基材料作为微生物燃料电池(microbial fuel cells,MFCs)的氧还原反应(oxygen reduction reaction,ORR)催化剂,是商用Pt/C催化剂的理想代替品之一。污泥含有丰富的有机物质、无机物质和过渡金属离子等,是ORR催化剂合适的前驱体。本论文分别利用造纸污泥和电镀污泥作为含有金属源的碳基材料,均通过三聚氰胺进行N掺杂和高温碳化技术合成了
论文部分内容阅读
杂原子掺杂的非贵金属碳基材料作为微生物燃料电池(microbial fuel cells,MFCs)的氧还原反应(oxygen reduction reaction,ORR)催化剂,是商用Pt/C催化剂的理想代替品之一。污泥含有丰富的有机物质、无机物质和过渡金属离子等,是ORR催化剂合适的前驱体。本论文分别利用造纸污泥和电镀污泥作为含有金属源的碳基材料,均通过三聚氰胺进行N掺杂和高温碳化技术合成了PMS-CNT/C-b和N-EPS-CNT/C-(1:2)材料。通过分析材料的物理结构和化学组成等特性研究PMS-CNT/C-b和N-EPS-CNT/C-(1:2)作为催化剂的形成过程,通过电化学技术和MFCs技术研究它们的ORR电催化性能。主要结果如下:(1)造纸污泥是造纸废水处理过程中的一种半固体或浓缩固体残留物。我们利用造纸污泥和三聚氰胺通过简单的高温碳化过程生成了含Fe-Nx活性位点的中空多孔碳纳米复合材料(PMS-CNT/C-b)。通过扫描电子显微镜技术(SEM)和透射电子显微镜技术(TEM)表征显示了三聚氰胺和Fe成分共同促进碳纳米管结构的形成。通过X射线光电子能谱分析(XPS)可知PMS-CNT/C-b含有C、O、N、S和Fe等元素。三聚氰胺的添加,增加了吡啶N、Fe-Nx、吡咯N和石墨N等活性位点。PMS-CNT/C-b在O2饱和0.1 M KOH溶液中不仅起始电位(0.99 V(vs.RHE))与商用Pt/C催化剂一致,而且其半波电位(0.77 V(vs.RHE))高出Pt/C催化剂10 m V。该催化剂在O2饱和0.05 M PBS溶液也表现出良好的ORR催化活性。此外,其在碱性中具有良好的耐甲醇干扰性和稳定性。在MFCs的实际运行中可获得最高为675.72W/m2,高于Pt/C催化剂(580.46 W/m2),是一种高效的ORR催化剂。(2)电镀污泥是一种来自电镀行业含有重金属并以复杂的液固体混合物形式存在的废弃物。由于电镀污泥含有难降解的有机碳、少量不稳定的有机化合物以及丰富多样的过渡金属,例如Fe、Cu和Ni等,与三聚氰胺共同作用最终制得碳纳米管催化剂N-EPS-CNT/C-(1:2)。该催化剂的N吸附比表面积测试(BET)表明吸附等温线属于I型,孔径分布介于微孔和中孔之间。XPS技术表明三聚氰胺的添加,N-EPS-CNT/C-(1:2)中N和C含量明显增加,分别增加到~2.7倍和~3.6倍。其中,活性N以吡啶N、Fe-Nx和吡咯N/石墨N的形式存在。X-射线衍射测试(XRD)结果表明,在2θ=42.8°和44.7°处出现尖锐的Fe-Nx衍射峰,表明生成了活性位点。通过电化学活性测试可知,该材料在中性和碱性介质中均表现出良好的ORR电催化性能,并且在MFCs的实际运行中也有不错的效果,其最高功率密度为831.75 W/m2,略高于Pt/C催化剂(793.55 W/m2)。总结,在无需额外添加金属源的条件下通过三聚氰胺的引用获得金属和N掺杂的碳纳米材料,制备所得的材料与Pt基催化剂相比表现出良好的ORR性能。该方法具有成本低和环境友好等特点,为污泥的利用以及N掺杂的非贵金属ORR催化剂的制备提供新思路。
其他文献
近年来,随着图像处理技术的不断进步,使得基于图像的目标识别与检测技术得到迅速发展。深度学习技术的兴起使得卷积神经网络大放异彩,目前已成为计算机视觉领域的研究热点,为解决实际工程应用问题提供了有效途径。为了对火灾现场进行有效的检测,通过借助基于卷积神经网络的目标检测算法来对火灾现场图像进行分析,为火灾救援提供可靠视觉信息。总结了基于计算机视觉的目标识别与检测的国内外研究成果,对基于卷积神经网络的目标
遥感成像系统对空间目标成像时,由于观测距离远,所成图像分辨率较低,如果目标彼此空间距离较近,会形成空间邻近目标(CSO),给目标的数量和位置的信息获取带来困难。空间邻近目
自主感是指“我”导致某一动作产生的主体的感觉,包括内隐和外显两个层面,其影响因素被称为自主感线索。自主感可以保证人们对自身行为的控制程度,常被用来作为社会和法律系统的基石,了解自主感对人们和社会的发展有着重要作用,因此自主感也成为近几年心理学家们的研究热点。本研究采用双任务范式探讨认知资源消耗与情绪效价两种自主感线索对外显自主感的影响。实验一采用双任务范式探讨不同认知资源消耗程度对东方个体外显自主
目的:从五运六气角度探讨鼻咽癌发病的运气特征,并根据鼻咽癌的运气特征立法组方鼻咽解毒增强剂,观察其对裸鼠鼻咽癌CNE2细胞移植瘤的抑制作用。方法:1.临床资料来源于广州中医药大学附属中山中医院门诊及住院并经病理确诊的鼻咽癌患者,时间为2016年7月1日~2019年6月30日,按照纳入及排除标准选取病例,共收集160例。以病人的就诊时间及主诉确定鼻咽癌的发病时间,通过查阅万年历确定发病时间及就诊时间
呵叻盆地位于老挝-泰国境内,是世界上最大的古代固体钾盐矿床之一。该盆地内蕴藏着丰富的钾镁盐矿,为中新生代的大型蒸发岩盆地。盆地内共出露上、中、下三个盐段,各盐段以淡
神经机器翻译要想取得了良好的翻译效果,需要大规模的训练数据,而低资源语言由于训练数据稀缺导致其翻译性能不佳。汉语-越南语是典型的低资源语言对,训练数据不足极大的影响了汉越神经机器翻译的性能。目前利用现有小规模数据进行数据增强是提升低资源语言神经机器翻译性能较为有效的方法,当前已经有多种进行数据扩展的相关研究,例如基于词的替换、单语数据回译和基于枢轴语言三种生成式方法,但这些方法依然存在相应的问题,
成都平原稻田资源丰富,有数百万亩冬水田,在不破坏耕作层、保证粮食生产能力前提下,继承传统并创新发展的稻田综合种养模式通过以水养鱼、以渔促稻、稻鱼互利、生态经济效益同增,为成都市破解渔业发展瓶颈提供有效途径,是推动农业提质增效、转型升级的重要方式。成都平原非常适合发展稻田综合种养,稻田综合种养模式在生产上呈现出多样性,已经有一定养殖面积及一定技术研究的有“稻-鱼”、“稻-虾”、“稻-鸭-鱼”、“稻-
碳纳米管(CNTs)因其独特的结构和物理化学性能,被称为功能优异的碳材料,可作为合成碳基纳米复合材料的良好构筑基元。利用孔道结构阳极氧化铝(AAO)模板法制备的两端开口型CNTs,可作为合成复合型氧化还原催化材料的优良前驱体;多金属氧酸盐(POMs)是无机金属氧簇化合物,尤其是Keggin类型POMs分子具有突出的多电子和氧化还原功能特性,可以设计合成结构优异的催化材料。我们将这两种结构优异、性能
义务教育均衡发展是党和国家的战略,是民生的重要组成部分,是公平的重要组成部分。努力解决区域内城乡间和学校之间发展不平衡的问题,使区域内义务教育阶段的各级学校在义务教育资金投入、硬件设施、老师分配、教育水平和教育质量在一个更加平衡的状态,进而适应其公共性、普及性和基础性,对每个人都公平和正义接受义务教育提供足够的保证,努力做好每一所学校的工作,让每一个孩子享受公平和有质量的教育。本文基于肇东市义务教
近些年,随着利率市场化改革的完成、外资银行进入、民营银行纷纷成立,银行业竞争愈发激烈,我国商业银行在经营业务上面临着强烈的冲击,对商业银行的效率研究可以为当前商业银行提高绩效找到突破点。本文选取了2012-2018年18家在沪深上市的商业银行为样本,运用DEA效率测度方法对上市商业银行的经营效率进行测度,以及对影响他们经营效率的因素进行实证研究,并在最后给出了研究结论和建议。按照这一思路,论文的第