小分子烷烃和烯烃层流预混火焰中多环芳香烃生成特性研究

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化石燃料在不完全燃烧过程中生成的多环芳香烃(PAHs)具有强烈的致癌、致畸及致突变性,并且被认为是碳烟颗粒生成的重要前驱物。探究燃烧过程中PAHs的生成特性及形成机理已成为燃烧领域的研究热点。本文利用对火焰无干扰并且具有高时空分辨率的激光诱导荧光技术(LIF),对小分子烷烃和烯烃层流预混滞止火焰中PAHs荧光强度进行测量,利用Chemkin软件结合KAUST2机理进行模拟计算及反应路径分析,深入研究了燃烧条件以及燃料结构对火焰中PAHs生成的影响,主要研究工作和结论如下:(1)PAHs生成随火焰高度演变:乙烷层流预混火焰中随火焰高度的增加,PAHs荧光强度随之增强;且不同火焰高度的荧光光谱形状基本相同,均在荧光波长500nm处荧光强度达到峰值。(2)燃烧条件对PAHs生成影响:乙烷层流预混火焰在相同温度场和停留时间条件下,随当量比的增大,PAHs荧光强度随之增强;模拟分析发现随着当量比的增大,苯的前驱物C2H2和C3H3浓度均增加,从而有利于火焰中苯及PAHs的生成。相同当量比和停留时间时,随温度的升高,PAHs荧光强度呈现出先增后降的趋势,原因是在低温时PAHs生成反应活性大于其消耗反应活性,而在高温时则相反。温度改变主要是引起PAHs生成和消耗反应速率相对关系的改变以及苯生成浓度的变化,从而导致PAHs生成浓度的差异。(3)燃料结构对PAHs生成影响:乙烷和丙烷层流预混火焰在相同燃烧条件及停留时间时,丙烷火焰中的PAHs荧光强度明显要高于乙烷火焰;乙烯和乙烷层流预混火焰在相同燃烧条件及停留时间时,乙烯火焰中的PAHs荧光强度也要明显高于乙烷火焰;模拟结果显示,丙烷火焰和乙烯火焰中的C2H2和C3H3浓度均大于乙烷火焰,从而导致火焰中苯及PAHs生成浓度的差异。正、异丁烯层流预混火焰在相同燃烧条件及停留时间条件下,正丁烯火焰中的PAHs荧光强度要高于异丁烯火焰,意味着C4直链烯烃相比含有支链的烯烃更有利于火焰中PAHs的生成。
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