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单分子和单链磁体作为一种潜在的高密度信息存储材料,在高密度信息存储、开关材料等领域吸引了研究者们的关注。然而,如何构筑具有单分子或单链磁行为的化合物是一个具有挑战性的工作。本论文以一些具有较大的负零场分裂常数的金属离子来满足强的磁各向异性的要求,以大位阻的构筑单元和长的或块状的辅助配体来隔开分子,来满足弱的分子间磁耦合的要求,以分子内保持铁磁耦合来满足具有较大自旋基态或强的链内磁相互作用的要求,通过调节辅助配体、构筑单元以及金属离子,研究不同辅助配体调控下分子基磁体磁行为的差异,在此过程中研究此类材料的结构与磁性之间的关系,探索构筑单分子和单链磁体的方法。主要研究结果如下：(1)以单齿或双齿有机配体作为辅助配体,通过配体修饰的三氰构筑单元[Fe(L)(CN)3]- (L= Tp、pzTp、Tp*)或四氰构筑单元[Fe(bpy)(CN)4]分别与二价的过渡金属离子(Cu(1-5,19)、Mn(6,7)、Ni(8,10-13)、Co(9,14-17,20)、Fe(18,21))的自组装反应,设计合成了二十一个多核化合物,包括十一个三核化合物(1-11)、七个四核化合物(12-18)和三个六核化合物(19-21)。通过调节金属离子和配体位阻以及使分子内的相互作用为铁磁作用,实现了对单分子磁行为的调控。通过在分子中引入对电荷转移响应的自旋基元,实现了光和热对磁性的调控。(2)在不同辅助配体存在的情况下,通过配体修饰的三氰构筑单元[Fe(L)(CN)3]-(L =Tp、pzTp、Tp*)或四氰构筑单元[Fe(bpy)(CN)4]-分别与二价的过渡金属离子(Co(22,23,27,28)、Cu(24,25)、Mn(26,30)、Fe(29)、Ni(31))的自组装反应,构筑了十个一维化合物,其中化合物22,23为单之链,24-29为双之链,30为管状配合物,31为直线型配合物。通过调控链的结构以及链内和链间磁相互作用的相对强弱,实现了由变磁和单链磁行为共存到单链磁行为的转变,为单链磁体的构筑提供了新思路。(3)以N-甲基咪唑或4,4’-双(咪唑基)联苯为辅助配体,通过构筑单元与过渡金属离子(Cu(32)、Mn(33、36)、Co(34、35)、Fe(37)、Ni(38))之间的自组装,构筑了七个二维化合物。通过对这些化合物结构的修饰,实现了反铁磁、亚铁磁到自旋玻璃行为的转变,使这些化合物保留了一维磁体的性质。