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全氟化合物(perfluorinated compounds,PFCs)是碳链上的氢原子全部被氟原子取代的一类人工合成的有机化合物,被应用于各类工农业生产及生活领域,PFCs具有环境持久性、生物累积效应等性质,被发现广泛存在各类环境介质及生物体中,对生态环境和人类健康产生威胁。大气传输是PFCs在环境中迁移的重要途径,PFCs可附着颗粒物中随着大气进行传输,但PFCs属于离子型全氟及多氟烷基化合物,挥发性低,以往对大气中PFCs的研究相对较少。本研究应用超声提取,固相萃取结合高效液相色谱—电喷雾负电离源串联质谱的方法对北京市及周边城市、江苏省氟化学工业园及周边城市大气颗粒物中的17种目标PFCs进行分析研究,同时,测定北京市降水样品中17种PFCs的含量。探究研究区域大气颗粒物及降水中PFCs污染水平、空间分布特征,初步探讨大气中可能的PFCs污染来源并进行相关人体健康风险评估。主要分析结果如下:(1)北京市降水中检测到了13种PFCs,∑PFCs浓度范围为0.23～62.4 ng/L,以PFOA为主,降水中的∑PFCs浓度受天气状况的影响。北京市降水中的PFCs可能来源于前体化合物的降解、污水处理厂的逸出。36个降水样品中∑PFCs通量范围5.60～1568 ng/m~2,平均值为318 ng/m~2。2019年降水中全氟丁酸(perfluorobutanoic acid,PFBA)的通量平均值168 ng/m~2,是除了PFOA外通量最高的化合物,这可能反映了目前我国氟化学相关工业生产正在向短链PFCs及其前体化合物转移。(2)北京市、沧州市和张家口市大气颗粒物中均检测到了PFCs,以全氟辛酸(perfluorooctanoic acid,PFOA)为主。其中,沧州市大气颗粒物中∑PFCs含量(平均浓度202 pg/m~3)最高,其后依次为北京市(平均浓度23.3 pg/m~3)和张家口市(平均浓度1.17 pg/m~3)。这跟当地的工业分布相关,还取决于采样时的天气状况,北京市大气颗粒物中的PFCs可能受沧州市大气的影响。∑PFCs主要分布在PM 2.5(粒径<2.5μm的颗粒物)中,而PFOA则主要集中在1.4～2.5μm的大气颗粒物中。(3)氟化学工业园及周边3个采样点大气颗粒物中∑PFCs平均含量最高的地区为常熟市氟化学工业园(平均浓度248 pg/m~3),高于常熟市虞山镇区(76.2 pg/m~3),张家港市(53.8 pg/m~3)和太仓市(平均浓度22.2 pg/m~3)的含量。样品中的PFCs均以PFOA为主。∑PFCs浓度与距离氟化工业园的距离无显著相关性,氟化学工业园周边城市的大气除了受到氟化工业园大气的影响,还受四面八方大气气团的影响。(4)利用熵值法评估研究区域大气颗粒物中的PFOS和PFOA对人体潜在的健康风险,结果表明,研究区域大气颗粒物中PFOS和PFOA的浓度可能不会对调查区域的居民构成直接威胁。