石墨烯的成功剥离标志着固体材料的研究正式进入二维材料领域。随着人们的不断探索,更多的二维材料被发现,如硅烯,锗烯,磷烯,六角氮化硼,过渡金属硫化物等。二维材料的量子尺寸效应,高的比表面积以及柔韧性强等特性,使得它们表现出许多不同于块体材料的新颖的物理性质,因此二维材料在电学、光学等器件方面表现出很好的应用前景。然而,二维材料并非完美无缺,它们同样有着自身无法克服的内在缺陷。就石墨烯来讲,它的独特的狄拉克锥能带结构给予它超高的载流子迁移率,被认为是可以替代金属的二维材料,但是其零带隙特性导致石墨烯场效应晶体管的开关比不高,限制它在场效应晶体管方面的应用,因此采用合适的调控手段打开石墨烯的带隙一直人们关注的方向之一。除了对二维材料性能的调控,二维材料的制备生长也十分重要。它关系着二维材料的优异性能是否能够得以实现。不同的二维材料表现出不同的生长规律,弄清其中物理机制对其在实验上的研究具有重大意义。理论计算是一种有效的辅助实验研究的手段。借助理论计算,人们不仅可以模拟材料特性,而且可以从原子角度深入理解其中的物理机制。本文基于第一性原理密度泛函理论,首先围绕石墨烯零带隙问题开展了一系列的研究,通过构建石墨烯/蓝磷异质结,石墨烯/锑化镓异质结,并施加面内单轴应变,考虑自旋轨道耦合修正,系统研究了石墨烯异质结的结构性质和电子性质的变化;其次,针对二维材料生长问题,以铋烯为例,研究了铋烯在不同衬底上的生长规律,预测了铋在不同衬底上的生长的可能性。具体内容如下:一、研究了面内单轴应变对石墨烯/蓝磷(Gr/BPh)异质结电子结构的调控,提出了一种调控石墨烯异质结电子性质的有效途径。研究发现,在无应变的情况下,微弱的范德瓦尔斯相互作用很难对石墨烯层、蓝磷层的电子结构产生影响。施加应变后,Gr/BPh异质结的电子结构发生了显著的变化。异质结的带隙在应变作用下被打开。随着应变的增大,带隙逐渐增大,在±4%达到最大,约为240 meV。通过分析晶格结构变化和差分电荷,我们揭示了 Gr/BPh异质结电子结构的变化主要受晶格对称性以及电荷重新分布的影响。进一步研究发现,不同应变下层间结合能的势阱深度变化不大,表明Gr/BPh异质结不会因为应变调控而分离。通过计算载流子迁移率,我们预测,为使Gr/BP具有较高的输运性能,应在±4%范围内调控Gr/BP电子结构。该工作为制备基于石墨烯的电子器件提供了一种有效的途径。二、研究了石墨烯/锑化镓(Gr/GaSb)异质结电子性质,为设计基于石墨烯的纳米电子器件提供了一种新的思路。研究分析了锑化镓和石墨烯复合形成Gr/GaSb、GaSb/Gr/GaSb异质结的电子结构性质。基于第一性原理得到的结合能变化,我们预测了该异质结体系可以稳定存在。研究发现石墨烯的带隙被打开;考虑SOC修正后,Gr/GaSb异质结出现能带翻转,非平庸带隙被打开。然而,GaSb/Gr/GaSb却因为表面态的出现导致它的非平庸带隙闭合。进一步研究发现氢原子表面钝化可以有效解决GaSb/Gr/GaSb非平庸带隙闭合的问题。通过计算相应的纳米带能带结构和拓扑不变量,我们确定了该异质结体系具有量子自旋霍尔效应。垂直应变的施加可以进一步增大带隙和能带翻转程度。此外,利用非平衡格林函数方法计算了体系的输运性质,发现arrmchair边界纳米带(石墨烯边界为参考)表现出更好的输运性能。三、研究了铋(110)/(111)在Cu(111)和MoTe2衬底上的生长规律,预测了秘(110)/(111)在不同衬底上的生长的可能性。在Cu(111)衬底上,研究总结了铋原子在铜表面的生长规律。通过对铋团簇(Bin,n=1～8)的吸附结构进行研究,我们发现铋原子通过形成周期性的之字形链来形成铋(110)单层。在低温下(60 K以下),两层铋(110)单层可以形成表面平坦的铋烯结构(Fα-Bi),并吸附在铜表面。脱离衬底后,Fα-Bi会形成表面变形的铋烯结构(Dα-Bi)。采用基于第一性原理的分子动力学模拟研究了 Dα-Bi的结构稳定性,发现在450 K的温度下仍能表现出良好的稳定性。进一步研究发现,在多层铋(110)层中,偶数层的铋(110)多层比奇数层的铋(110)多层更加稳定。在MoTe2衬底上,通过分析铋原子在MoTe2表面的初始成核情况和形成能变化,我们发现在铋原子较少时,铋原子倾向于形成不同多面体的小团簇。铋团簇和铋层状的形成能差值表明,只有当铋原子数达到特定值时,铋原子才开始形成结构稳定的铋(111)层状。采用分子动力学模拟,我们预测了铋(111)可以在MoTe2上直接生长。此外,铋(111)与MoTe2之间形成“第二类型”能带结构,实现了电子空穴的有效分离,可以用于光电器件设计。