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近年来,伴随着国际发展大潮,我国的工业也在迅猛发展。而作为以燃煤为主要能源结构的一次性能源消费的发展中国家,我国SO2排放量一直位居世界首位,煤炭等化石能源的大量消耗给环境带来巨大的污染,环境的逐步恶化与民众生活水平的提高相悖而行。因此,研究SO2脱除工艺以及脱硫机理具有重要意义。本论文采用江苏盱眙产的工业级凹凸棒土为基体,混合活性氧化铝并使用浸渍法使其负载金属氧化物,从而制备出一种新型的负载型凹凸棒石基脱硫剂,并用其进行动态脱硫实验,对脱硫条件进行了进一步筛选优化,同时还对其脱硫机理进行了进一步的实验探索与分析。主要研究结果如下: 1.以纳米级凹凸棒石黏土(ATP(A))、硝酸铈等为原材料,采用烘干焙烧,浸渍工艺制备CuO/CeO2-ATP(A)脱硫剂,并采用动态脱硫实验对脱硫条件进行了初步探索,考察了不同溶液浸渍浓度以及含水率对脱硫剂性能的影响。结果表明,当硝酸铈溶液浸渍浓度为15%,硝酸铜溶液浸渍浓度为10%时,含水率为30%时,该负载型凹凸棒石基脱硫剂脱硫效果最好。 2.通过对五种不同类型的凹凸棒石进行负载、筛选以及优化实验后,最终选取江苏盱眙产的工业级凹凸棒石黏土(ATP(G)),混合活性氧化铝,使用浸渍法使其负载金属钴氧化物,制备了新型脱硫剂——Co3O4/γ-Al2O3-ATP(G),并使用SEM,FT-IR,XRD等手段对其性能进行表征。结果表明:土样配比为6.5:3.5,浸渍浓度20%,焙烧温度500℃时,该新型脱硫剂的硫容最高,且随着反应温度的升高,其硫容呈逐渐降低趋势。 3.通过动态脱硫实验,对Co3O4/γ-Al2O3-ATP(G)的脱硫动力学以及脱硫机理进行了进一步的研究分析,结果表明,当量粒径为2mm,气速F>450ml/min时,可忽略内外扩散对实验结果的影响,且该新型脱硫剂吸附脱硫为典型的放热反应,吸附过程可与Sigmoidal(Boltzmann)相符,拟合方程为y=4.39+(5.43-4.39)/(1+exp((x-0.187)/0.164))。 4. SO2在该Co3O4/γ-Al2O3-ATP(G)型钴负载型凹凸棒石基脱硫剂的表面发生的吸附反应速率可使用“阶段式”的Bangham(班厄姆)孔道扩散模型来进行衡量。0-60s内,该钴负载型凹凸棒石基脱硫剂的吸附反应速率主要受气膜扩散控制,其线性拟合方程为y=-5.07662+0.06342x。之后,由于反应产物的堆积,SO2在该钴负载型凹凸棒石基脱硫剂表面反应速率的控制因素由气膜扩散控制转变为产物层扩散控制,其线性拟合方程为y=-2.08674+0.01811x。 5.随着 SO2浓度的增加,脱硫剂吸附 SO2穿透时间降低。此外,随着 SO2浓度的增加,相应穿透曲线呈现不同的变化趋势,其可能原因为SO2浓度不同时,在钴负载型凹凸棒石基脱硫剂表面发生的吸附反应其反应速度的控制因素不同。 6.结合相关文献,采用不同方法对该Co3O4/γ-Al2O3-ATP(G)钴负载型凹凸棒石基脱硫剂的再生性能进行了初步探索并通过正交实验对其再生条件进行了优化实验。结果表明,使用空气法再生脱硫剂时,再生条件为再生气速1.6L/min,再生温度60℃,再生时间为2h,再生效果最佳。此外,还采用单因素实验法对再生气速进行了进一步探索。但由于空气法再生容易导致反应产物在该负载型凹凸棒石基脱硫剂表面沉积,使得该脱硫剂再生性能下降。因此,本文采用混合再生法,即空气再生法结合盐酸再生法对脱硫剂进行再生。