【摘 要】
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随着经济的发展,能源紧缺和环境污染问题日益严重,氢能作为一种清洁能源被广泛关注。电催化分解水制氢因工艺简单、环境友好等优点而被广泛研究,开发高性能催化剂降低析氢过
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随着经济的发展,能源紧缺和环境污染问题日益严重,氢能作为一种清洁能源被广泛关注。电催化分解水制氢因工艺简单、环境友好等优点而被广泛研究,开发高性能催化剂降低析氢过电位和产氢能耗是大规模使用电催化分解水制氢的关键。碳化钼因具有与贵金属Pt类似的电子结构,具有较高的电催化析氢性能,但与贵金属催化剂相比,其析氢过电位仍有待进一步降低。已有研究表明碳化钼的制氢催化活性与催化材料形貌、表面活性位点紧密相关,本文主要通过对碳化钼形貌进行调控和对碳化钼催化剂进行水热处理等方法来优化其电解水制氢催化性能。主要研究内容如下:一、利用控制合成温度的方法制备了厚度为4～5 nm的超薄碳化钼纳米片催化剂,相比于颗粒状的碳化钼样品超薄纳米片结构的催化剂具有优异的电催化活性和稳定性。当电流密度达到10 mA/cm2时,在1M KOH溶液中的过电位为-160 mV（vs.RHE）。二、采用水热法对纳米片碳化钼进行处理,研究结果表明,经过水热处理后催化剂表面的活性含氧基团明显减少,催化剂表面Mo元素的结合能向低场偏移,电催化析氢活性显著提高。三、通过在制备碳化钼催化剂的前驱体溶液中添加掺杂试剂,原位合成了S、N元素掺杂碳化钼/氧化钼复合催化剂。结果表明,不同元素掺杂对碳化钼的微观形貌有显著的影响,其中棒状结构的S@Mo2C/MoO2样品电催化性制氢活性最高,在0.5M H2SO4溶液中催化电解水制氢,电流密度为10 mA/cm2时过电位为-230 mV（vs.RHE）。
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