杂原子掺杂的新型多孔碳材料的制备及其在电化学催化方面的应用

来源 :长春理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:tadpoleFLY
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如何实现人与自然的和谐共存和经济的可持续发展是21世纪的人类所亟需解决的重要问题。目前,能源供应的主体仍是石油、天然气、煤等化石燃料,人类的生活环境因为它们的不断使用而受到越来越严重的污染和破坏。氢气能源和燃料电池因为具有清洁环保等优点,有望代替化石能源并成为未来的主导能源。然而,电化学制氢中的析氢反应(HER)和燃料电池中的氧气还原反应(ORR)都需要借助催化剂的帮助。目前主要的HER和ORR催化剂都大多是以铂为基础的催化剂,但是由于铂存在储量有限、价格昂贵等缺点,不利于商业化应用,所以,探索和寻找能够替代铂的催化效果优异且价格低廉的催化剂具有重要的实际意义。杂原子掺杂的碳基材料因为具有价格低廉且催化效果优异等优点,有望成为替代铂基催化剂的材料。本文中采用含钴的金属有机框架结构(MOFs),结合3D石墨烯和MOFs的孔结构特征,通过调节石墨烯与MOFs的比例和热解温度对材料的功能性和孔结构进行调节,制备出具有多级孔结构的Co-N-GA和Co/N/GA-900两类催化剂,且这两类催化剂都是通过水热-热处理两步法制得的金属钴纳米粒子嵌入在N掺杂多孔碳的材料。文中采用扫描电子显微技术(SEM)和透射电子显微技术(TEM)对材料的形貌进行表征;X射线衍射(XRD)技术对材料的相组成进行表征;X射线光电子能谱(XPS)技术对材料进行定性分析;氮吸附/脱附测试对材料的比表面积和孔结构进行测试以及拉曼光谱分析技术对材料的石墨化程度进行分析;并通过一系列电化学测试手段对材料的HER和ORR催化性能进行了评估。对于HER的催化性能研究,我们通过LSV和Tafel来评价材料的HER催化活性,通过i-t和持续CV循环前后的LSV对比来评估材料对于HER催化的稳定性;对于ORR催化性能的研究,我们用CV、LSV和i-t测试对两类催化剂的电催化氧气还原活性、稳定性和抗甲醇性能进行评估。研究发现,Co-N-GA和Co/N/GA-900两类催化剂均具有优异的HER和ORR催化活性和良好的稳定性。
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