由单层碳基与硅基六角结构出发可得到多种类型的含缺陷纳米材料体系。纳米结构内部原子排列方式的改变会产生线缺陷；环境中存在的其他原子或分子会吸附在纳米结构表面或吸附在空位处形成替代掺杂。缺陷的存在会对纳米结构本身的性质产生影响，而特定缺陷的引入亦可使纳米结构呈现不同于纯净体系的特性。我们使用第一性原理方法研究了碳基与硅基纳米结构中的线缺陷、金属原子的吸附和替代及极性小分子的吸附的结构、能量及电子和磁性质。碳原子的八边形环和两个相连的五边形环沿石墨烯之字形方向延伸构成一种拓扑线缺陷。对含这种拓扑线缺陷的锯齿型石墨烯纳米带，改变带的宽度及线缺陷的位置可使体系基态发生由反铁磁半导体到反铁磁半金属再到铁磁金属的转变。对以反铁磁为基态的体系，当线缺陷靠近边缘时纳米带可呈现半金属性，这种半金属性是体系碳原子拓扑网络本身的性质，无需外电场与杂质的存在。对石墨烯中一种包含较大空位的晶界，在晶界处会发生较大的结构重构且存在于晶界中的悬挂键会导致位于费米能附近的平的缺陷能带。金属原子可吸附在纳米结构表面或嵌入到纳米结构中。吸附在石墨烯上的金属原子倾向于抱团，而我们发现多种碱金属、碱土金属和过渡金属原子在硅烯上的吸附能高于其相应体结构的结合能，可稳定吸附在硅烯上。碱金属原子与硅烯之间的相互作用呈现近于理想的离子性。Ca原子不仅向硅烯转移电子而且其3d轨道与硅烯电子态发生杂化。第三和四主族及过渡金属原子与硅烯之间为共价相互作用，可向硅烯掺入电子、空穴或无载流子掺杂。另外硅烯上的多种金属吸附原子是有磁性的。当金属原子嵌入到半导体性的纳米结构中时，其性质与纳米结构带隙的大小有关。单层BC3是具有较小带隙的半导体。在Fe，Co和Ni中，Fe对B及Co对C的替代具有一个玻尔磁子的磁矩。Fe替代B体系只在少数自旋的带隙中存在杂质态。而Ni对B的替代向BC3的导带掺入电子且带隙中不存在杂质能级。在具有较大带隙的单层MoS2中，Mn，Fe和Co对Mo的替代在带隙中均存在杂质能级。通过改变电子化学势可调节杂质能级的占据情况及杂质的磁矩。这三种杂质最大可具有三个玻尔磁子的磁矩。与金属原子的吸附不同，我们使用不同的交换关联泛函的计算显示极性小分子在纯净石墨烯上为物理吸附，我们同时计算了不同分压和温度下分子的吸附量。在被氧化的石墨烯边缘可实现极性小分子的化学吸附。