本论文应用了量子化学计算方法，把非线性光学材料引入石墨烯修饰体系，选择比较适当的共轭分子作为石墨烯模型，对其修饰体系的非线性光学性质进行系统的理论研究，由于石墨烯模型具有高度的平面π共轭结构，因此有希望成为一种新型的的有机非线性光学材料。我们期望利用化学修饰的方法，并且寻找提高第一第二超极化率的新方法，寻找即具有稳定构型又具有较大的非线性光学响应的石墨烯非线性光学材料—新类型的非线性光学材料。为实验合成提供理论研究依据并期望在材料领域有广泛的应用。本文中的并苯就是石墨烯的典型单元，有关它的报道已有很多。同时，富勒烯与石墨的结构类似，石墨的结构中只有六元环，而富勒烯中可能存在五元环。目前，研究比较多的富勒烯就是C60，很多学者预言它具有芳香性，由于它具有丰富的π电子结构，可以形成很多新型物质，并具有特殊的物理化学性质，从实验合成到理论研究，石墨烯和C60的研究已成为化学领域的热门话题。本文章大致分为两个方面，如下：1、在这篇文章里，α-Li@acences和β-Li@acences锂盐分别是由锂原子取代并苯的α-H和β-H得到的，结果指出α-Li@acences和β-Li@acences锂盐的几何结构参数非常相似，比较有意思的是，线性和非线性光学响应的值，在ab initial （HF和MP2）和DFT（B3LYP, BhandHLYP, M05-2X和CAM-B3LYP）的研究中表现出不同的变化趋势。首先，α-Li@acences和β-Li@acences锂盐的极化率（α0）是随着并苯的共轭苯环数目n的增加而增加的。比较显著的是, α-Li@n-acences锂盐的βtot值是随着共轭苯环数目n的增加而缓慢减小的，而对于β-Li@n-acences锂盐的βtot值是随着共轭苯环数目n的增加而显著增加的。另一方面，MP2, CAM-B3LYP, M05-2X和BhandHLYP这四种方法无论是在质量和效率上计算极化率和第一超极化率都是比较折中的方法。M05-2X和CAM-B3LYP方法很好的复制了α-Li@acences和β-Li@acences锂盐的极化率和第一超极化率，这正好验证了MP2的结果。2、通过两种途径研究自组装超分子夹心型锂盐CpLi@C60（Cp=cyclopentadienide）的非线性光学响应。首先，通过Cp和一个Li原子得到了半夹心型的锂盐CpLi，第一超极化率从0.2au增加到624au。令人激动的是，通过把C60安装在CpLi上面，得到了夹心型的超分子CpLi@C60，这就戏剧性的“点亮”了CpLi@C60（trans）的βtot值为14093au（大概比CpLi大22倍），旋转Cp36°转换为CpLi@C60（cis），βtot值被加强到15560au。其次，当一个Li原子添加到C60-富勒烯上，形成半夹心型的超分子Li@C60，然后我们把Cp安装在Li@C60上，最后我们得到了CpLi@C60（trans）（14093au）和CpLi@C60（cis）（15560au），其βtot值和Li@C60的值相比分别剧烈的增加到10倍和11倍。有意义的是，组装的夹心型的超分子CpLi@C60（trans）和CpLi@C60（cis）的相互作用能分别计算得到为-101kcal/mol,-100kcal/mol，而Li@C60的相互作用能是-38kcal/mol,这也表明他们比Li@C60要稳定许多。在本论文中，目前的工作为设计高性能的非线性光学材料提供了一个新的策略，同时也为实验上合成和理论计算提供了一条思路。