【摘 要】
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卤化铅钙钛矿材料因其独特的物理特性,包括扩散长度长、载流子寿命长、电荷迁移率高、可调谐的波长（390-790nm）、吸收系数高等,在太阳能电池、探测器、激光器等光电器件中得到广泛应用,然而受陷阱态密度大及材料受热易降解等问题的影响,钙钛矿半导体材料稳定性仍面临挑战,制约着它的进一步发展。我们以甲胺铅碘钙钛矿纳米片作为激光器的增益介质及光学谐振腔,作为单晶,其拥有比多晶薄膜低得多的缺陷态密度,是实现
【基金项目】
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国家自然科学基金资助项目（61922060,61775156,61805172,61905173）； 山西省重点研发国际合作项目（201803D421044）； 山西省自然科学基金面上青年基金（201901D211115）； 霍英东教育基金会高等院校青年教师基金；
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卤化铅钙钛矿材料因其独特的物理特性,包括扩散长度长、载流子寿命长、电荷迁移率高、可调谐的波长（390-790nm）、吸收系数高等,在太阳能电池、探测器、激光器等光电器件中得到广泛应用,然而受陷阱态密度大及材料受热易降解等问题的影响,钙钛矿半导体材料稳定性仍面临挑战,制约着它的进一步发展。我们以甲胺铅碘钙钛矿纳米片作为激光器的增益介质及光学谐振腔,作为单晶,其拥有比多晶薄膜低得多的缺陷态密度,是实现高稳定性激光器的优质材料。以此为基础研究有机-无机杂化钙钛矿材料在激光器中的激光辐照稳定性。本文主要研究内容包括以下两个方面:1、利用两步气相沉积法制备钙钛矿纳米片,通过调节制备过程中的气体流速从而控制钙钛矿中碘化铅的含量,发现钙钛矿中适量碘化铅的存在可以有效填充钙钛矿中的小孔,起到钝化的效果,显著降低钙钛矿激光器的阈值,提升其品质因子（Q值）及其稳定性。创新之处在于,碘化铅材料是合成钙钛矿的原材料,相较于其他钝化剂,其有效避免引入其它成分影响激光器性能。钝化后的纳米片激光器半高全宽（FWHM）为0.2nm,对应的Q值高至3900,阈值低至15.7μJ/cm2,碘化铅钝化后的纳米片与未钝化的纳米片相比,其稳定性从1000s提升至4650s（2.8×107个激光脉冲）,钝化后的激光器的稳定性是未钝化前的4.6倍,远高于当前所有报道中的MAPb I3纳米激光器的稳定性（当前报道的最高的MAPb I3纳米激光器的稳定性为1.3×107个激光脉冲）。2、针对目前钙钛矿材料在激光辐照条件下分解机理不清的问题,研究了钙钛矿材料在激光辐照条件下的分解机理,主要分为从缺陷孔处分解以及逐层分解两种,被钝化后的纳米片的降解方式由未钝化时的从点缺陷降解改进为逐层降解。为了进一步证明稳定性的提高,我们将泵浦源由初始的飞秒脉冲升高到皮秒脉冲,在皮秒脉冲下,仍然观测到了钙钛矿纳米片的激射现象。在皮秒脉冲下,该纳米片仍可以稳定激射1.08×107个激光脉冲。总之,本论文提出了碘化铅钝化钙钛矿纳米片激光器的策略,通过调控碘化铅的含量,实现对纳米片缺陷的钝化及稳定性的提升,此外,研究了钙钛矿材料在激光辐照条件下从缺陷孔处分解及逐层分解两种分解机制。纳米片激光器的性能得到较好的提升,为未来连续型及电泵浦钙钛矿激光的实现奠定基础。
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