温敏聚合物反应器的设计、合成及可调节、可控制催化作用研究

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实现催化过程可控制、可调节的新概念催化剂一直是科研工作者努力的目标。合成化学及智能新材料领域的发展为这一目标的实现创造了条件。本研究通过模仿生物体的自愈合以及形状记忆机能,制备出了两种温敏聚合物反应器。  本研究首先制备出一种“活性”开关聚合物反应器。这种聚合物反应器由镍纳米粒子和一种独特的聚合物组成,聚合物作为镍纳米粒子的载体,它是由聚(1-乙烯基咪唑)(PVIm)和聚(丙烯酸)(PAAc)构成,表现出自愈合性能。在相对较低的温度下,因为PVIm和PAAc之间的相互作用,底物通道被关闭,底物无法接触到镍纳米粒子,该聚合物反应器表现出弱催化活性;相反,在相对较高的温度下,这种聚合物反应器表现出极高的催化活性,因为此时聚合物之间的相互作用被高温破坏,底物通道打开。不同于那些包含热相变聚合物(例如,PNIPAm)的传统聚合物反应器,这种聚合物反应器具有超分子结构单元的自愈合性质。这是一种温度正响应聚合物反应器。为了丰富温度聚合物反应器的响应机制,我们又制备出另一种温度逆响应聚合物反应器:“活性”形状记忆聚合物反应器。以N-乙烯基己内酰胺作为单体,镍粒子为活性组分,通过自由基聚合制备出温控层(PVCL,此类温敏聚合物都具有“最低临界相变温度”(LCST》),再辅以丙烯酸铵为单体合成的固定层(PAAM),巧妙地设计了一种独特的双层结构的形状记忆聚合物反应器。在一个相对较低的温度(25℃,低于LCST),温控层(PCVL)聚合物中亲水基团酰胺键与水之间形成氢键,聚合物整个呈现亲水状态,底物通道打开,底物能够顺利接触活性中心,催化效率高;相反,在一个较高的温度(40℃,高于LCST),酰胺键和水分子之间氢键被破坏,聚合物中的疏水基团起着决定作用,水被排出聚合物外,使得聚合物收缩,底物通道关闭,催化效率大大降低。  本研究通过载体的自愈合和形状记忆行为,诱导底物通道的“打开”及“关闭”,发展出具有“开/关”效能的新概念催化剂,从而合成出具有响应能力的聚合物反应器;并在深入研究智能材料温敏性相变行为、底物通道的开/关性质、催化剂对底物调节催化作用的基础上,深入了解聚合物反应器的形成机制及分子相互作用。这些“活性”载体包埋纳米粒子的方法为聚合物反应器提供了新的平台。
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