高分散金属纳米多相催化剂的制备及其催化氢化反应的研究

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高分散金属纳米多相催化剂由于其较高的稳定性以及优异的催化性能而受到了广泛的关注,在实际的工业生产中亦得到了广泛的应用。制备高分散、高活性且具有较高稳定性的催化剂成为近年来研究的热点。本文以硬模板牺牲法制备了系列高分散金属钴催化剂,以氮化碳和石墨烯复合材料为载体制备了高分散金属钯催化剂。考察了制备的系列高分散金属催化剂对木质素衍生物的脱氧加氢、硝基化合物的氢化和转移氢化反应的催化活性。1、采用硬模板牺牲法,以不同孔径(MCM-41,SBA-15和FDU-12)SiO2为模板,以六水合硝酸钴-甘氨酸为配体,探究了不同孔径的SiO2对金属Co分散度的影响。研究表明,不同孔径的模板制备的催化剂呈现出不同的Co分散度,相较于MCM-41和FDU-12为模板制备的催化剂,通过SBA-15为模板制备的催化剂Co1@NC-(SBA)中的Co以单原子形式存在,对系列木质素衍生物的脱氧加氢和硝基化合物的氢化展现出了良好的催化活性。Co1@NC-(SBA)对香草醛的脱氧加氢和硝基化合物的氢化的催化活性超过了目前报道的绝大多数非贵金属催化剂。在重复利用十次后,催化剂仍然对4-硝基氯苯的氢化有着较高的催化活性。Co的原子级别分散,独特的Co-Nx结构以及优异的孔道结构造就了催化剂优异的催化活性和稳定性。2、以商业SBA-15为硬模板,1,10-邻菲罗啉为配体,将硝酸钴六水合物与1,10-邻菲罗啉的配合物通过浸渍法浸渍到SBA-15孔道中,用硬模板牺牲法制得高分散的钴负载在氮掺杂碳上催化剂CoN@PCN,以氨硼烷为氢源以硝基化合物为模型底物探究该催化剂的催化氢化活性,CoN@PCN展现出了较高的催化活性和选择性。研究表明,Co与载体上的吡啶氮形成了 Co-Nx位点,催化剂的高活性和稳定性归因于高分散的Co-Nx活性位点,催化剂对氨硼烷的高吸附能力,优异的比表面积和丰富的孔道结构。3、以C3N4纳米片(CNNS)和还原氧化石墨烯为原材料通过水热法制备了片状C3N4纳米片/还原氧化石墨烯复合材料CNNS/rGO20,以其为载体负载Pd制备了高分散Pd的非均相催化剂,以甲酸为氢源,用于催化系列硝基化合物的转移氢化反应。相比于C3N4纳米片和还原氧化石墨烯载体,含有异质结结构的CNNS/rGO20复合材料有着更高的比表面积和更丰富的孔道结构,金属Pd有着更高的分散性,从而有着更高的催化活性。实验表明制备的催化剂对系列芳香类硝基化合物的催化转移氢化有着良好的催化活性,在温和的条件下(25℃,乙醇/水:1:1),系列硝基化合物能以较高的转化率和选择性转化为对应的芳香胺类化合物。
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