杨木预水解液中阴电荷及其来源的研究

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纤维原料制浆前的热水预水解使大部分半纤维素进入到水解液中,预水解后的纤维原料和预水解液可以分别进行制浆造纸和提取半纤维素,提取的半纤维素可以用来生产多种高附加值产品如水凝胶、造纸化学品和包装材料等。本文基于生物质精炼的概念,研究了贮存时间对预水解中杨木组分溶出、预水解液阳电荷需要量、以及半纤维素分子量的影响;研究了热水预水解条件对于杨木预水解液组分、阴电荷以及木素官能团的影响;并探讨了透析处理对于杨木预水解液组分、阴电荷的影响。对新鲜木片和贮存六个月木片的预水解结果表明,木片贮存对预水解液pH和木素含量有较为明显的影响。新鲜木片预水解液的pH明显低于贮存六个月木片的预水解液pH。当预水解温度高于150°C时,与贮存六个月的木片相比,新鲜木片预水解液的木素含量较低,而单糖含量较高,尤其是葡萄糖和木糖。当预水解温度为170°C或更高时,与贮存六个月的木片相比,新鲜木片预水解液中木聚(寡)糖含量稍低。在170°C下预水解后,与新鲜木片相比,贮存六个月木片预水解液中半纤维素的分子量略高,但是新鲜木片预水解液中半纤维素的多分散系数较低,所得半纤维素分子量分布较窄、结构更为均一。预水解温度对于预水解反应有重要的影响。随着预水解温度的升高,预水解液中木素和糖含量逐渐上升,pH逐渐降低。但是当预水解温度升高到180°C时,半纤维素降解加剧,预水解液中糖类含量下降,并且生成大量的其他产物如糠醛。相比于预水解温度,保温时间对预水解反应的影响略低。随保温时间的增加,预水解液中木素含量上升,单糖含量增加,而在预水解温度为170°C时,保温超过90 min,聚(寡)糖含量会有所下降,这说明当水解温度不超过180°C时,保温时间增加会使聚(寡)糖加速降解为单糖,并且降解为单糖的速率要远大于单糖降解为糠醛的速率。预水解液中的糖醛酸主要以聚(寡)糖的形式存在,随预水解温度的升高,预水解液中糖醛酸尤其聚半乳糖醛酸含量逐渐下降,同时阳电荷需要量也逐渐降低。糖醛酸聚(寡)糖(尤其聚半乳糖醛酸)是预水解液中阴电荷的重要来源。采用不同截留分子量透析膜透析处理预水解液,发现,预水解液中大部分木素的分子量小于3500 Da,分子量在3500-14000 Da之间的木素含量也很低。预水解液中大部分聚(寡)糖分子量小于3500 Da。采用截留分子量3500 Da的透析膜透析处理后,糖醛酸的含量大幅降低,同时阳电荷需要量也显著降低。预水解液中木素的31P-NMR分析表明,木素的脂肪族羟基随水解温度的升高而有所降低,而酚羟基有所增加,羧基含量变化不明显。预水解液中的木素所带电荷对于预水解液阴电荷的贡献较小,尤其当预水解温度较低时。
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