【摘 要】
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大气气溶胶的吸湿、成核、传质过程研究对于人们理解气候变化、环境污染和人体健康具有重要的作用。本文采用压力方波与真空型傅里叶变换红外光谱连用技术(PRHCS-RSVFTIR)、吸湿性串级差分电迁移率分析仪(HTDMA)研究不同无机物与有机物混合气溶胶的吸湿热力学过程及成核、传质动力学过程,取得如下结果:(1)采用PRHCS-RSVFTIR技术,研究硫酸铵(AS)/柠檬酸(CA)混合气溶胶的吸湿性和成
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大气气溶胶的吸湿、成核、传质过程研究对于人们理解气候变化、环境污染和人体健康具有重要的作用。本文采用压力方波与真空型傅里叶变换红外光谱连用技术(PRHCS-RSVFTIR)、吸湿性串级差分电迁移率分析仪(HTDMA)研究不同无机物与有机物混合气溶胶的吸湿热力学过程及成核、传质动力学过程,取得如下结果:(1)采用PRHCS-RSVFTIR技术,研究硫酸铵(AS)/柠檬酸(CA)混合气溶胶的吸湿性和成核动力学。通过改变相对湿度(relative humidity,RH)变化速率,观察湿度缓慢变化与湿度快速脉冲过程AS/CA混合气溶胶粒子的红外光谱变化。对于硫酸铵体系,湿度脉冲向下过程,硫酸铵粒子呈现台阶式风化过程;湿度脉冲变化过程吸湿曲线与湿度缓慢变化条件下(0.1RH/s)吸湿曲线重合。对于摩尔比AS:CA=1:1,1:3混合体系,柠檬酸的加入完全改变了硫酸铵的吸湿性,使风化点消失。对于摩尔比AS:CA=3:1混合体系,柠檬酸的加入严重抑制了硫酸铵的风化过程,风化范围变宽;首次获得混合体系硫酸铵颗粒的非均相成核速率,相同湿度下非均相成核速率比纯硫酸铵体系降低近三个数量级。(2)采用PRHCS-RSVFTIR技术,研究AS/CA中水的传质受阻现象。对于柠檬酸体系,湿度缓慢变化过程,加湿与去湿过程吸湿性曲线均呈现持续吸水或失水状态;湿度脉冲过程,RH<40%时加湿与去湿曲线不再重合,呈现水的传质受阻现象。液态水含量的半衰期与相对湿度半衰期的比值表明,RH<20%时,水的传质受阻现象更明显,说明RH<20%与20%-12 m2 s-1和10-13 m2 s-1数量级的测量。同时获得了摩尔比AS:CA=1:3混合体系中水的扩散系数,结果表明AS的加入加重了水分子在CA液滴中的传质受阻现象。(3)采用HTDMA技术研究硝酸铵/草酸、硝酸铵/丁二酸、硝酸铵/邻苯二甲酸混合物的吸湿性质,并利用ZSR方法对混合物的吸湿增长进行预测。结果表明,混合体系的状态、组成均会影响其吸湿性。草酸、丁二酸、邻苯二甲酸的存在,影响了硝酸铵的吸水能力,进而可以影响其云凝结核活性、光学性质以及化学反应活性。
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