【摘 要】
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配位化学作为一个重要的化学学科分支,它推动着化学的快速发展。其中配位聚合物表现出非常独特优异的性能,被广泛应用于气体储存分离、离子交换、传感以及催化等各个领域。目前过渡金属和镧系金属的配位行为和相关功能已经得到了较为全面和深入的认知,但是对锕系金属配合物的合成、结构及性能的研究尚处于初步认知阶段。铀元素作为核电站中核燃料的粮食以及具有丰富的5f电子结构,研究铀的配位行为和构建基于铀元素的功能材料不
【基金项目】
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国家自然科学基金项目（2187010147,21966002）； 东华理工大学研究生创新基金项目（DHYC-201825）；
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配位化学作为一个重要的化学学科分支,它推动着化学的快速发展。其中配位聚合物表现出非常独特优异的性能,被广泛应用于气体储存分离、离子交换、传感以及催化等各个领域。目前过渡金属和镧系金属的配位行为和相关功能已经得到了较为全面和深入的认知,但是对锕系金属配合物的合成、结构及性能的研究尚处于初步认知阶段。铀元素作为核电站中核燃料的粮食以及具有丰富的5f电子结构,研究铀的配位行为和构建基于铀元素的功能材料不仅可以了解铀的配位性质、电子结构,从而为核燃料循环中铀的提取和去污提供实验和理论依据,同时可以拓展和开发基于铀元素的功能材料。目前仅有少量关于铀酰配合物的荧光和光催化降解研究,且目前报道的铀酰配合物多为一维或者二维结构,具有稳定的三维多孔结构尚属少见。因此构建稳定的三维多孔铀酰-有机框架并开展其功能探索具有重要的研究意义。鉴于此,本论文报道两个少见的三维多孔铀酰-有机框架以及气体分离方面的探索研究:（1）首先选用9,10-二（4-羧基苯基）蒽（H2L）作为有机配体,采用高温溶剂热法,在反应体系中加入700μL浓硝酸,185℃下H2L与铀酰阳离子UO22+自组装形成具有周期性三维铀酰-有机骨架[（UO2）2（O2）L2][NH2（CH3）2]2,简称为UOF-1。UOF-1中金属U只有一种配位模式,配位数为7,构成一个五角双锥的几何构型。最值得注意的是铀酰离子之间是通过过氧根离子连接的,过氧根离子可以通过拉曼光谱和淀粉碘化钾溶液确认。据我们所知,这是目前国际上第一例过氧根离子桥联的铀酰-有机框架,更为重要的是,活化后的样品,其过氧根离子桥仍然稳定存在。气体吸附研究表明活化后的UOF-1对分离CO2,C2H4,C2H2,C2H6具有潜在的应用价值。（2）然后设计了一个三角形扭曲羧酸配体:1,3,5-三甲基-2,4,6-三（4-羧基苯基）苯（H3CTTA）,采用混合溶剂热法,在150℃下,H3CTTA与铀酰阳离子UO22+自组装构建了一例少见的稳定三维多孔穿插铀酰-有机网格[UO2（CTTA）]H,简称为UOF-2。UOF-2中金属铀只有一种配位模式,配位数为8,构成一个六角双锥的几何构型。通过X射线多晶衍射、热重分析等表征手段对UOF-2的稳定性进行了研究,结果表明UOF-2具有良好的热稳定性,并且吸附气体后UOF-2的结构仍然保持稳定。气体吸附研究表明活化后的UOF-2比表面积高达1638 m~2/g,超越了目前大多数锕系配合物。它可以潜在的分离多种目前传统材料分离不了的混合气体,如CO2/C2H2,C2H4/C2H6,C2H4/C3H6,Xe/Kr,可以说是一种多用途分离材料。
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