天然气储量丰富、燃烧热值高、价格低廉,作为一种优质的动力燃料替代煤和石油广泛应用于燃气发电厂和天然气汽车。甲烷是天然气的主要组成物质,天然气使用过程中的不充分燃烧会造成残留甲烷的排放,产生严重的温室效应。因此,必须采取有效的净化措施,甲烷催化燃烧法被认为是减少未完全燃烧甲烷排放的有效途径。目前甲烷催化燃烧催化剂主要有:贵金属、金属氧化物、六铝酸盐以及钙钛矿型催化剂。金属氧化物型催化剂（例如镍氧化物、钴氧化物、锰氧化物等的一种或几种混合物）因其特有的结构和电学性能在甲烷催化燃烧反应中表现出较高的催化活性,且成本低而逐渐成为研究的热点,但是该类型的催化剂在甲烷催化燃烧过程中易发生烧结且稳定性较差。六铝酸盐和钙钛矿型催化剂热稳定性好,但催化效率较低。贵金属型催化剂尤其是负载型Pd基催化剂因其起燃温度低、抗中毒性能和稳定性能好等而被广泛研究,被认为是目前最具有应用前景的一类催化剂。然而,该类催化剂在高温使用时其活性组分会发生聚集长大以及活性组分发生分解重构等,其对催化剂活性和稳定性有显著影响。因此,制备同时具备高催化活性和稳定性的Pd基催化剂具有重要的研究价值和现实意义。本文采用溶胶凝胶法通过调控溶胶体系酸度和钴的掺杂量合成出具有高比表面积和对甲烷燃烧反应具有活性位点的钴掺杂有序介孔氧化铝（Co-OMA）。以其为载体,通过等体积浸渍法合成了负载型Pd基催化剂,考察了钴的掺杂量对其催化剂性能的影响。再者,以合成的OMA和Co-OMA为载体采用不同合成方法制备出具有相同成分不同微结构的负载钯催化剂,研究了微结构的改变对催化剂表面酸碱性、氧化性能以及活性组分与载体间相互作用强度的影响,测试了催化剂在甲烷燃烧反应中的稳定性和水热稳定性。开展了如下研究工作:1.以P123为模板剂,以乙酸钴为钴源,采用溶胶凝胶法,通过调变溶胶体系酸度（盐酸或醋酸作为酸度调节剂）以调控溶剂挥发速率和溶胶聚合速率,并通过改变体系中钴的掺杂量合成具有高比表面积以及对甲烷燃烧反应具有高催化活性的Co-OMA,考察溶胶体系酸度的改变对样品孔道有序度和织构参数以及钴掺杂量对Co-OMA样品织构参数、金属-载体间相互作用强度、表面活性物种和氧空位含量等的影响。2.以制备的OMA和Co-OMA为载体,通过等体积浸渍法合成负载量为0.5wt%的负载型Pd基催化剂。分析钴掺杂量的改变对PdO与载体间相互作用强度、活性钯物种以及表面吸附氧含量的影响,并对其进行甲烷催化燃烧活性评价。3.以制备的OMA和Co-OMA为载体,通过连续浸渍法、共浸渍法以及有机基体燃烧法合成成分相同微结构不同的Pd-Co双金属催化剂。重点分析催化剂微结构的改变对其物相组成、表面酸碱性以及CO₂吸附性能的影响。此外,也对催化剂氧化性能以及催化剂的稳定性进行了研究。制备出了催化活性高、热稳定性好的Pd-Co双金属催化剂。通过以上研究工作,取得了如下研究结果:1.对溶胶体系酸度进行调控发现溶胶体系pH=2时,Co-OMA-3（2）样品孔道有序度更高,比表面积达到328m²/g。在溶胶体系pH=2的条件下,调控钴的掺杂量制备出了比表面积、钴物种与氧化铝间相互作用强度、氧空位以及表面活性组分含量存在明显差异的Co-OMA。当钴的掺杂量为6wt%时,所制备的Co-OMA-6样品经800℃焙烧后仍保持高比表面积为276cm²/g。此外,Co-OMA-6因活性Co²⁺、氧空位和表面吸附氧物种含量更高、钴物种与载体间相互作用强度更强,因此,Co-OMA-6具有更高的甲烷催化燃烧活性。2.在研究钴掺杂量对Pd与Co间协同效应的影响中发现,以合成的具有高比表面积和对甲烷催化燃烧具有活性位点的Co-OMA为载体,采用等体积浸渍法合成出了高活性的负载型Pd基氧化铝催化剂。通过Raman和XPS表征表明,Pd/Co-OMA-6催化剂位于650cm^-1属于PdO的拉曼特征峰处于更高波数,表明该催化剂中钯物种与载体间形成更强的相互作用。此外,该催化剂的Pd²⁺/Pd⁰以及O_ads/O_latt值更高,具有更多的活性钯物种和表面吸附氧,因此该催化剂具有更高的甲烷催化燃烧活性,其甲烷完全转化温度为460℃。3.以合成的OMA和Co-OMA为载体,通过共浸渍法、连续浸渍法以及有机基体燃烧法制备了系列Pd-Co双金属催化剂。通过对催化剂的物相组成、表面酸碱性、CO₂吸附性能以及氧化性能等研究发现催化剂Pd/6CoDEG/OMA、Pd/Co-OMA-6和Pd/6Co/OMA表现出更高的甲烷催化燃烧的活性,甲烷完全转化温度分别为430、460、470℃。其中以二甘醇为络合剂合成的Pd/6CoDEG/OMA催化剂表现出更优异的催化性能。该催化剂中γ-Al₂O₃更好的结晶效果促进钯物种与载体间形成更强的相互作用,有助于催化剂氧化性能的提高;同时,该催化剂对甲烷催化燃烧中间产物CO的转化效果更好,CO易被其氧化生成CO₂;此外,该催化剂的表面酸量更多且酸性强度更强,碱量更少且碱性强度更弱,对甲烷催化燃烧产物CO₂的吸附能力较弱,CO₂易在其表面脱除。上述各因素的协同作用使得Pd/6CoDEG/OMA催化剂在甲烷催化燃烧反应中具有更高的催化活性,且具有很高的稳定性以及水热稳定性。