近年来,钙钛矿材料因其优异的光电性能而引起了广泛的关注。在光伏领域取得巨大成功的同时,它们在其它领域（如光电检测器,发光二极管和场效应晶体管）也很有前途。虽然上述研究是基于不同的器件结构展开的,但是制备高结晶质量和低缺陷态密度的钙钛矿薄膜均是获得高性能器件的关键。因此,进一步发展钙钛矿材料的成膜工艺及改善钙钛矿薄膜的结晶质量是值得加以思考和关注的问题。本文的工作集中在通过对钙钛矿吸收层薄膜进行体相优化,制备了高结晶质量和低缺陷态密度的钙钛矿吸收层,进而获得了具备优异性能的钙钛矿光电器件,并取得了以下成果:（1）.设计并合成了一类p型π共轭梯状聚合物P-Si以用于制备有机-无机杂化钙钛矿薄膜。我们的研究表明,这种由疏水性烷基链和硅氧烷链修饰的聚合物体系被认为可以改善钙钛矿薄膜的表面形貌和结晶质量,从而减少吸收层薄膜的缺陷态密度并提高对应器件的稳定性。此外,具有合适的最高占据分子轨道能级的P-Si可以作为钙钛矿与Spiro-OMe TAD之间的空穴传输中间层,从而提高空穴传输能力。在最佳添加条件下,我们获得了光电转化效率（PCE）高达21.5%,稳态PCE为21.3%的器件。进一步的研究表明,经过P-Si修饰的器件具有出色的长期稳定性和光电稳定性。这项工作提供了一种新型的π共轭梯状聚合物以制备高质量的有机无机杂化钙钛矿薄膜,进而得到高性能的有机无机杂化钙钛矿太阳能电池。（2）.发展了一种改进的两步动态旋涂方法以用于制备全无机钙钛矿薄膜。我们的研究表明,通过在前体溶液中引入二甲亚砜（DMSO）作为添加剂,可以获得高结晶质量的CsPb(IxBr1-x)3（0<x<1）钙钛矿薄膜。研究发现,在Cs Br/甲醇溶液中引入少量的DMSO（2 vt%）可以改善钙钛矿膜的表面形貌和结晶质量并有效降低缺陷态密度。在最佳添加条件下,我们获得了PCE高达13.27%,稳态效率为12.5%的全无机钙钛矿太阳能电池。进一步的研究表明,该条件下制备的器件在环境条件下无需封装即可表现出优异的稳定性。这项工作提供了一种新方法用于制备高质量的全无机钙钛矿薄膜,进而得到高性能的全无机钙钛矿太阳能电池。（3）.提出了尿素-硫氰酸铵（UAT）熔盐改性策略以用于制备CsPb I3薄膜。我们的研究表明,通过充分释放和利用SCN-的配位活性,可以获得高结晶质量的CsPb I3薄膜。研究发现,UAT是通过借助NH4SCN中的NH4+与尿素之间的氢键相互作用而形成的。通过对UAT的原料配比和添加量进行优化,我们获得了PCE高达20%,稳态效率为19.2%的全无机钙钛矿太阳能电池。后续的稳定性测试表明,该条件下制备的器件连续工作1000小时,未出现任何性能衰减。上述性能是全无机钙钛矿太阳能电池迄今为止报告的最高记录之一。这项工作提供了一种新策略用于制备高质量的CsPb I3薄膜,进而得到高性能的全无机钙钛矿太阳能电池。（4）.开发了一种旋涂热压工艺以用于制备全无机钙钛矿准单晶（QSC）薄膜。我们的研究表明,通过对传统退火后的钙钛矿薄膜进行热压处理,获得了高结晶度和均匀取向的CsPb(IxBr1-x)3（0<x<1）的QSC薄膜。通过对压力参数进行调控,可以获得横向尺寸接近40μm的钙钛矿晶粒,这极大程度上降低了钙钛矿薄膜内部的晶界和缺陷态密度。随着缺陷态密度的显著降低,钙钛矿薄膜获得了较长的载流子寿命和较大的双光子吸收系数,优于前期CsPb(IxBr1-x)3量子点和薄膜的报道结果。进一步的研究表明,该QSC薄膜可在532 nm和1030 nm波段分别实现单/双光子响应。这项工作提供了一种新工艺用于制备高结晶质量的全无机钙钛矿QSC薄膜,进而得到了具备优异性能的双模光电探测器。