能源危机和环境污染是目前人类亟待解决的问题。太阳能作为一种清洁、可持续的能源,是替代不可再生化石能源的最佳候选者。目前,光伏技术是一种直接将太阳能转换为电能的有效方式,受到广泛的关注。基于硅（Si）、砷化镓（GaAs）、碲化镉（CdTe）和硒化铜铟镓（CIGS）的太阳能电池效率已经超过20%,然而这些器件在其商业化发展过程中都存在不足。钙钛矿太阳能电池作为光伏领域的新秀,经过十余年的发展,其光电转化效率从3.8%升到了25.2%,可与商业化的单晶硅电池相媲美。此外,钙钛矿太阳能电池组装中常用的制膜方法是低温溶液旋涂法,大大降低了器件的制作成本,有助于其商业化,但这一简易廉价的制备过程远没达到热力学平衡,往往形成多晶薄膜,所以不可避免地存在大量缺陷。研究发现,钙钛矿薄膜中的缺陷会不断地诱导器件分解,限制其进一步商业化应用。本论文创新性的通过功能配合物的结构设计,赋予配合物特殊的性能,然后利用该类配合物化学修饰钙钛矿,实现对钙钛矿薄膜的有效调控,从而提升钙钛矿太阳能电池的性能和稳定性。论文工作包括六个章节,分别是:第一章:首先介绍了钙钛矿材料的组成及性质、钙钛矿太阳能电池的结构和工作原理。在此基础上,总结了钙钛矿太阳能电池的发展历程、目前存在的问题及报道的解决方式。最后针对目前存在的主要问题,提出了本论文的研究意义、研究思路和研究内容。第二章:设计合成了具有强紫外光吸收功能的铕配合物（Eu-Complex）,将其直接掺杂到钙钛矿材料中,有效阻止紫外光对钙钛矿太阳能电池的降解。此外,Eu-Complex配体中的-CF₃可以与钙钛矿中的阳离子形成氢键,从而阻止阳离子的逃逸,增强其热稳定性。在加热或光照过程中,Eu-Complex中的Eu³⁺可以将Pb⁰氧化为Pb²⁺而自身被还原为Eu²⁺,形成的Eu²⁺又可以将I⁰还原为I^-,从而降低了Pb⁰和I⁰的缺陷。此外,配体含有给电子芳香环,可以减少或捕获钙钛矿中以电子缺陷形式存在的微量I⁰。研究结果表明,充分利用金属离子和配体的结构设计及性质,可以同时提高钙钛矿太阳能电池器件的热和光稳定性。第三章:溶液法制备钙钛矿薄膜时,在晶界和表面不可避免的会形成大量缺陷,研究发现这些缺陷是造成器件不稳定的主要原因。我们合成了铕卟啉配合物（Eu-pyP）,将其直接掺杂到MAPbI₃的钙钛矿前驱体溶液中。发现在三维（3D）钙钛矿的晶界中原位形成较为稳定的2D钙钛矿（Eu-pyP）_0.5MA_n-1Pb_nI_3n+1结构。Eu-pyP卟啉配合物可以将紫外光转化为可见光,提高光稳定性;2D钙钛矿结构的形成有助于器件水和热稳定性的提升。最终,基于Eu-pyP功能配合物修饰的钙钛矿电池同时提高了水、热和光稳定性。第四章:利用全无机钙钛矿CsPbBr₃量子点（QDs）来修饰钙钛矿薄膜是提升钙钛矿电池效率和稳定性的有效策略,但量子点的制备过程常常含有大量惰性有机配体,且为零维结构,不利于电荷传输。我们在制备好的3D钙钛矿表面修饰一层CsPbBr₃ QDs,然后用一种导电性良好的双铵卟啉配合物（ZnPy-NH₃Br）处理,在3D钙钛矿表面形成一层0D-2D保护膜。形成的0D-2D保护层可以有效加速电荷传输,从而提升电池器件的效率和水、热、光稳定性。第五章:钙钛矿中I^-和Pb²⁺会发生一些难以避免的氧化还原反应,从而形成相应的缺陷,导致钙钛矿薄膜不断分解。针对这个问题,我们设计合成了磺酸基钴卟啉配合物（CoTPPS）,将其掺杂到钙钛矿薄膜中,结果显示在加热或者光照下,CoTPPS中的Co²⁺可以将加热或者光照条件下生成的碘单质还原为I^-,实现I^-再生,而Co²⁺自身被氧化为Co³⁺。此外,磺酸基可以与Pb²⁺配位,钝化未配位的铅缺陷。最终,CoTPPS修饰的钙钛矿太阳能电池,可以降低缺陷,抑制电荷复合,使器件的效率及热、光稳定性都得到显著提升。第六章:本论文工作总结及展望。