通过解电子运动方程得到的原子分子势能函数对研究双原子分子的性质具有非常重要的意义,一方面分子势能函数与量子力学理论,分子结构与分子光谱,原子分子群论,原子分子碰撞与反应动力学有非常紧密的联系,另一方面分子势能函数可以在整个空间对分子的能量,几何,力学与光谱性质进行完全描述,基于此,分子势能函数一直是原子分子领域研究的热点,本文利用从头算(ab initio)方法研究了NH,CH,OH分子基态及激发态的势能函数,光谱常数,振转能级。第一:NH分子基态及激发态从头算研究。使用耦合簇理论中的CCSD(T)方法并结合cc-pv5z基组和QCISD(T)方法并结合aug-cc-pvqz基组分别对NH分子基态及激发态进行单点能扫描,将扫描的结果拟合成势能函数,利用势能函数求NH分子基态和激发态的光谱常数,通过求解径向薛定方程找到了NH分子基态和激发态在转动量子数J=0时的所有合理的振动态,并计算每个态的振动能级,惯性转动常数及离心畸变常数。第二:CH分子基态及激发态从头算研究。使用耦合簇理论中的CCSD(T)方法并结合cc-pv5z和aug-cc-pvqz基组对分别对CH分子的基态及激发态进行从头算研究,得到了CH分子基态和激发态的势能函数,再通过势能函数求解CH分子基态及激发态的光谱常数,在势能函数的基础上求解径向薛定谔方程,得到CH分子基态及激发态在转动量子数J=0时振动态,并计算每个振动态的振动能级及离心畸变常。第三:OH分子基态及激发态性质的从头算研究。使用耦合簇理论中的CCSD(T)方法并结合cc-pv5z基组和密度泛函理论中B3LYP泛函及aug-cc-pv5z基组分别对OH分子基态及激发态进行单点能扫描,将扫描的结果拟合成势能函数,在得到势能函数的基础上计算OH分子各个态的光谱常数,通过求解径向薛定谔方程,得到各个振动态的能级,惯性转动常数及离心畸变常数。