铜(Ⅱ)沉淀、铁(Ⅲ)/铜(Ⅱ)湿式氧化脱除气体中硫化氢回收硫磺新技术研究

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硫化氢气体广泛存在于天然气、城市煤气、合成氨原料气、炼厂气和粘胶纤维废气等气体中,危害大、毒性强,污染环境,腐蚀金属、危及人类健康和生命,属严格控制的危险气体。目前,净化含硫化氢气体的吸收、吸附、氧化、分解及生物法等均有工业装置在运行,但都存在运行成本高、净化率低、工艺复杂等问题。因此,硫化氢恶臭气体治理技术的改进和新技术开发,成为环境保护领域亟需解决的热门课题。根据Cu2+和S2-可瞬间不可逆地生成溶度积极低的CuS沉淀的原理,本文首次提出以Cu2+溶液吸收H2S生成CuS沉淀实现高效率脱硫,继而以Fe3+或Cu2+在添加剂N的辅助下氧化CuS制取硫磺实现硫资源回收,再用空气将Fe2+、Cu+氧化为Fe3+、Cu2+,实现活性组分的再生循环。该技术净化效率始终接近100%,工艺简短、设备简单、操作条件温和,产品硫磺纯度高、易分离,体系除消耗O2外,过程不消耗任何原料,不产生二次污染,体系无有机物降解问题。本文提出的硫化氢处理方法属国际首创,国内外未见该脱硫机理及技术的报道。通过H2S—H2O体系热力学分析得出了溶解的总H2S中各种组分所占比例的计算式和算图,并确定了溶解的H2S总量与气相分压的计算关系。H2S-M2+(金属离子)-H2O体系热力学分析表明,Cu2+沉淀H2S快速、高效,是理想的沉淀H2S的金属离子;CuS/S体系电化学分析表明,Fe3+、Cu2+能够有效氧化CuS制取硫磺。Cu-Cl体系热力学分析表明,Cl-对Cu-Cl体系Cu的存在状态及氧化还原电位有较大影响,较多的Cl-能增大CuCl的溶解量,并能提高Cu2+/ Cu+体系的氧化电位,对脱硫过程有利。计算得出了Cu-Cl体系各种组分随Cl-浓度变化的算图,从热力学上论证了Cu2+氧化CuS制取硫磺的可行性。Fe3+/ Fe2+体系氧化还原电位分析表明,Fe3+能够较好地氧化CuS制取硫磺,较低的pH值对氧化有利,而过多的Cl-则对氧化不利。小试研究了Cu2+沉淀脱硫、Cu2+氧化CuS制硫磺、空气氧化Cu+再生Cu2+的机理,确定了实验装置、工艺流程;实验得出了对不同浓度的H2S气体,能100%吸收的下限Cu2+浓度。应用双膜理论分析表明,Cu2+沉淀H2S属气膜控制的瞬间不可逆反应,传质速率主要受p(H2S)和kG影响。研究了Cu2+、H+及添加剂N浓度和反应温度对Cu2+氧化CuS制取硫磺的影响,应用缩芯模型分析表明,Cu2+氧化CuS受界面反应控制;建立了Cu2+氧化CuS宏观动力学方程,求取了模型参数和反应活化能;最小二乘法回归分析表明,模型可靠性好、准确性高。在20℃~80℃、Cu2+浓度0.5mol/L ~ 2.0mol/L范围内,Cu2+氧化CuS的转化率x可以表示为:实验研究了H+、N浓度、反应温度和空塔气速对Cu+空气氧化再生Cu2+的影响。进行
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