金属(Zr、Fe、Al)有机骨架材料及其复合物的制备与吸附性能研究

来源 :中国科学技术大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:lyztracy
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
近年来,大规模生产和过度的使用农药、清洁剂和肥料,导致大量含磷废水进入水环境系统,加速了水体的富营养化过程,破坏生态平衡的同时也阻碍了社会经济的发展。另外,过量重金属的排放对整个生态系统和公众健康构成了严重威胁。吸附法是解决富营养化以及重金属污染最有效的方法之一。然而现有的吸附剂材料存在吸附容量小、不易回收等缺点,不能很好地解决日益严重的水污染问题。因此,制备高性能的吸附剂并实现大规模的生产,再应用于实际水体是解决水污染问题的关键。本论文首先针对水体富营养化问题,制备了尺寸可调的锆基金属有机骨架材料(UiO-66),探究了其对磷酸盐的吸附性能及吸附机理;其次,针对砷污染,制备了形貌可控的双金属有机骨架材料(Fe/Mg-MIL-88B),探究了其对砷酸盐的吸附性能及机理;另外,针对重金属污染,制备了铝基金属有机骨架材料(NH2-MIL-53)/木炭复合膜(NH2-MIL-53/WC)、木质素磺酸钠修饰的g-C3N4/木炭凝胶复合膜(LS-C3N4/CWS),研究了其对铅、镉、铜等重金属的吸附性能以及吸附机理;最后,制备了细菌纤维素复合膜并研究了其对多种污染物的去除性能。本文的主要内容包括:1、水体富营养化已在全球范围内构成严重威胁。因此必须开发具有丰富结合位点的新型吸附材料,用于高效地捕获富营养化水体中的磷酸盐。本文通过溶剂热法成功地合成了尺寸可调的锆基金属有机骨架材料(UiO-66),通过改变反应时间和乙酸的量可有效地调控UiO-66晶体的尺寸,从而探究了 UiO-66晶体尺寸对磷酸盐吸附性能的影响。研究结果表明,尺寸为30-70nm的UiO-66对磷酸盐的饱和吸附容量可达415 mg/g,优于文献报道的大多数磷酸盐吸附剂。同时,UiO-66可以在几分钟内将高浓度磷酸盐降低至符合世界卫生组织排放标准。更重要的是,Zr-OH基团与磷酸盐之间的强亲和力,使得UiO-66表现出显著的磷酸盐吸附选择性。此外,制备的UiO-66可以用于多次循环,而去除性能没有明显下降。以上研究表明,制备的UiO-66在富营养化水体中磷酸盐的高效去除领域具有广阔的应用前景。2、合理设计具有特定成分和结构特征的金属有机骨架材料对于扩展其在实际中的应用至关重要。本文通过溶剂热法成功地制备了水稳定的双金属有机骨架材料Fe/Mg-MIL-88B(n),并用于砷吸附。制备的Fe/Mg-MIL-88B(n)呈纺锤状,其长径比与比表面积可以通过改变反应物中的Fe/Mg摩尔比调节。基于双组分优势,Fe/Mg-MIL-88B(n)与单金属Fe-MIL-88B相比,具有更快吸附速率和更高的吸附容量。此外,在Fe/Mg摩尔比为0.5的Fe/Mg-MIL-88B(0.5)中,砷的饱和吸附量高达303.6mg/g,优于大多数报道的砷吸附剂。研究结果表明,Fe/Mg-MIL-88B(0.5)吸附剂有望对砷污染的水进行深度净化。3、铅污染严重威胁着人类身体健康,因此迫切需要开发高性能的铅吸附剂。本文基于自牺牲模板法成功地制备了具有多孔结构、丰富活性位点和强吸附能力的NH2-MIL-53/木炭复合膜。得益于独特的三维分级孔结构和NH2-MIL-53中氨基对Pb2+的特异性亲和力,NH2-MIL-53/木炭复合膜表现出卓越的Pb2+去除能力。同时,NH2-MIL-53/木炭复合膜很容易从水体中分离,克服了常规纳米吸附剂不易回收的缺点。此外,NH2-MIL-53/木炭复合膜可用于连续废水净化系统,每千克吸附剂可有效处理2200 Kg含铅废水至低于世界卫生组织限值(10 ppb)。静态和动态吸附性能研究均表明NH2-MIL-53/木炭复合膜在实际废水处理中具有一定应用潜力。4、基于木材的吸附剂具有廉价、可持续和生物可降解性的优势。本文通过在氩气下对尿素浸渍的去木质素木材进行热解,然后通过木质素磺酸盐(LS)的改性,成功地制备木质素磺酸盐修饰的g-C3N4/木炭凝胶复合膜(LS-C3N4/CWS)。制备的LS-C3N4/CWS对Pb2+、Cd2+和Cu2+的饱和吸附量分别为659.6、329.1和173.5mg/g。此外,LS-C3N4/CWS便于回收,经过十次吸附再生循环后仍保持较高的去除效率。此外,LS-C3N4/CWS可以直接用作超滤膜,以连续处理大量模拟废水,并将其降至符合世界卫生组织允许浓度。以上研究表明,LS-C3N4/CWS是一种理想的吸附剂材料。5、细菌纤维素具有氢键结合力强、优异的成膜性能、高抗张强度、弹性模量、极强的水合性等特点。本文将培养的湿细菌纤维素膜打浆并分散后,制得的细菌纤维素浆液与MOFs材料(UiO-66、Fe-MIL-88B)或无机纳米材料(MoS2、MnO2、MgO)充分混合,利用纤维素大分子上羟基的氢键作用,通过真空抽滤,制成功能性薄膜。研究结果表明,制备的细菌纤维素复合膜保留了纳米粉体材料的吸附性能,同时兼具细菌纤维素膜高抗拉强度的优势,在污水处理领域具有极强的发展前景。
其他文献
"九一八事变"以后,无数的仁人志士不忍坐视国土沦丧,在东北纷纷组织义勇军,在中共领导下,张学良在北平刑部街奉天会馆成立了"东北民众抗日救国会",先后派出70多军政人员返回东北
地方政府是中国城市土地的垄断供给者、城市土地市场的管理者和中央政府的代理人,其土地供应决策显著影响土地资源配置、土地市场运行和土地政策执行,是关系到房地产市场健康
目的研究女护生性别角色与共情能力的关系。方法用中国大学生性别角色量表和中文版人际反应指针问卷,对110名女护生进行调查,采用卡方检验和多变量分析法进行数据分析。结果4
描述了产自内蒙古晚始新世地层中的3属5种仓鼠化石(Pappocricetodon antiquus,Pappocricetodonsp.,Pappocricetodon?sp.,Eocricetodon boreali sp.nov.和Oxynocricetodon erenensis sp
零度干扰理论是服务礼仪中的一种重要理论.把服务行业中的零度干扰理论运用到图书馆服务工作中,就是努力为读者营造一个安静、舒适的读书环境,尽量减少对读者的有形或无形的
<正>目的:概述屈光手术的发展历程,探讨全激光transPRK在屈光手术中应用的安全性、有效性和先进性。方法:运用AMARIS阿玛仕准分子激光综合治疗系统,选择transPRK治疗方案,对
会议
近年来,随着计算机技术的不断发展,出现了越来越多的从不同角度使用高维度特征来描述的多视图数据。随着越来越多的高维度多视图数据的出现,多视图学习例如多视图降维、聚类