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多壁碳纳米管(MWCNT)由于具有较大的比表面积、丰富的孔隙结构等优点在重金属离子的吸附领域受到广泛关注。然而,传统的离心分离、过滤方法难以将碳纳米管与水溶液分离,该技术难以得到广泛推广和工业化应用。为解决碳纳米管分离难问题,本课题提出利用磁性纳米粒子改性碳纳米管,并对磁性碳纳米管的性能表征、对水环境中的重金属离子的吸附效果及吸附机理等问题展开了深入研究,得到以下创新性研究结论:
1、以工业级多壁碳纳米管(MWCNT)为原材料,通过湿化学氧化法制备了不同程度表面改性的多壁碳纳米管1O-MWCNT、3O-MWCNT、6O-MWCNT、9O-MWCNT,借助扫描/透射电子显微镜(SEM/TEM)、X射线衍射(XRD)、拉曼光谱(Raman)对表面改性的碳纳米管(O-MWCNTs)的组织结构、微观形貌进行表征。研究表明在表面改性过程中O-MWCNTs的组织结构和微观形貌并没有发生变化;傅里叶变换红外光谱(FT-IR)和X射线光电子能谱(XPS)进一步说明成功合成不同程度表面改性的碳纳米管。
2、考察不同程度表面改性的碳纳米管对重金属的吸附性能与机理。批量吸附实验表明,MWCNT对水溶液中Pb(Ⅱ)的最大吸附容量为38.6mg?g-1,经过表面改性后1O-MWCNT、3O-MWCNT、6O-MWCNT、9O-MWCNT的最大吸附容量分别为82.4、89.8、101.1、99.7mg?g-1。其中表面改性程度最高的6O-MWCNT对Pb(Ⅱ)的吸附容量最大。进一步研究表明,MWCNTs表面的羧基(-COOH)是主要的吸附位点。此外,等温吸附实验表明O-MWCNTs的吸附过程符合Langmuir吸附等温模型,属于单层吸附;动力学结果表明O-MWCNTs的吸附速率非常快,仅10min即可达到吸附平衡,且符合拟二级动力学吸附模型;选择性实验结果表明相比其它竞争离子,O-MWCNTs对Pb(Ⅱ)具有更高的选择性和结合能力。
3、利用溶剂热法将6O-MWCNT与FeCl3?6H2O和CH3COONa?3H2O在乙二醇溶剂下制备具有磁分离特性的磁性碳纳米管,并采用SEM、XRD、FT-IR、XPS等表征手段进行分析。结果表明,在MWCNT表面有效引入含氧官能团(-COOH)及磁性Fe-O基团,并且其微观形貌和组织结构并没有发生明显改变,证明成功合成6O-MWCNT/Fe3O4。吸附实验表明,6O-MWCNT/Fe3O4对Cu(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)及Pb(Ⅱ)的最大吸附容量分别为87.64mg?g-1、57.14mg?g-1和215.05mg?g-1,远强于6O-MWCNT的吸附能力。进一步研究表明,6O-MWCNT/Fe3O4的主要吸附位点是-COOH、Fe-O。此外,6O-MWCNT/Fe3O4对Cu(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)、Pb(Ⅱ)的吸附同样符合Langmuir吸附等温模型和拟二级动力学吸附模型,且吸附速率极快。
4、进一步探讨6O-MWCNT/Fe3O4在实际废水中的应用前景。结果表明,6O-MWCNT/Fe3O4在赣江水质背景下对Cu(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)、Pb(Ⅱ)的去除率达到96.2~99.8%,出水浓度满足污水综合排放标准(GB8978-1996)。此外,通过外加磁铁能够有效回收6O-MWCNT/Fe3O4吸附剂,有望成为处理实际废水中重金属离子的高效且经济的新型吸附剂。
1、以工业级多壁碳纳米管(MWCNT)为原材料,通过湿化学氧化法制备了不同程度表面改性的多壁碳纳米管1O-MWCNT、3O-MWCNT、6O-MWCNT、9O-MWCNT,借助扫描/透射电子显微镜(SEM/TEM)、X射线衍射(XRD)、拉曼光谱(Raman)对表面改性的碳纳米管(O-MWCNTs)的组织结构、微观形貌进行表征。研究表明在表面改性过程中O-MWCNTs的组织结构和微观形貌并没有发生变化;傅里叶变换红外光谱(FT-IR)和X射线光电子能谱(XPS)进一步说明成功合成不同程度表面改性的碳纳米管。
2、考察不同程度表面改性的碳纳米管对重金属的吸附性能与机理。批量吸附实验表明,MWCNT对水溶液中Pb(Ⅱ)的最大吸附容量为38.6mg?g-1,经过表面改性后1O-MWCNT、3O-MWCNT、6O-MWCNT、9O-MWCNT的最大吸附容量分别为82.4、89.8、101.1、99.7mg?g-1。其中表面改性程度最高的6O-MWCNT对Pb(Ⅱ)的吸附容量最大。进一步研究表明,MWCNTs表面的羧基(-COOH)是主要的吸附位点。此外,等温吸附实验表明O-MWCNTs的吸附过程符合Langmuir吸附等温模型,属于单层吸附;动力学结果表明O-MWCNTs的吸附速率非常快,仅10min即可达到吸附平衡,且符合拟二级动力学吸附模型;选择性实验结果表明相比其它竞争离子,O-MWCNTs对Pb(Ⅱ)具有更高的选择性和结合能力。
3、利用溶剂热法将6O-MWCNT与FeCl3?6H2O和CH3COONa?3H2O在乙二醇溶剂下制备具有磁分离特性的磁性碳纳米管,并采用SEM、XRD、FT-IR、XPS等表征手段进行分析。结果表明,在MWCNT表面有效引入含氧官能团(-COOH)及磁性Fe-O基团,并且其微观形貌和组织结构并没有发生明显改变,证明成功合成6O-MWCNT/Fe3O4。吸附实验表明,6O-MWCNT/Fe3O4对Cu(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)及Pb(Ⅱ)的最大吸附容量分别为87.64mg?g-1、57.14mg?g-1和215.05mg?g-1,远强于6O-MWCNT的吸附能力。进一步研究表明,6O-MWCNT/Fe3O4的主要吸附位点是-COOH、Fe-O。此外,6O-MWCNT/Fe3O4对Cu(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)、Pb(Ⅱ)的吸附同样符合Langmuir吸附等温模型和拟二级动力学吸附模型,且吸附速率极快。
4、进一步探讨6O-MWCNT/Fe3O4在实际废水中的应用前景。结果表明,6O-MWCNT/Fe3O4在赣江水质背景下对Cu(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)、Pb(Ⅱ)的去除率达到96.2~99.8%,出水浓度满足污水综合排放标准(GB8978-1996)。此外,通过外加磁铁能够有效回收6O-MWCNT/Fe3O4吸附剂,有望成为处理实际废水中重金属离子的高效且经济的新型吸附剂。