基于功能化复合纳米材料的有机小分子及磷酸化蛋白质的分离分析研究

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功能化复合纳米材料因其独特的结构和性质,已成为多个领域的研究热点。本论文将功能化复合纳米材料应用于有机小分子污染物分离分析和蛋白质组学这两个研究领域,开发了一系列的新技术新策略,并进行了实际应用研究。主要的研究内容和成果摘要如下:(1)研究和开发了一系列的功能化复合纳米材料,并且成功的将其应用到了实际样品中邻苯二甲酸酯(PAEs,phthalic acid esters)的检测。首先设计了一种C18修饰的磁性石墨烯/聚多巴胺混合材料magG@PDA@C18,从自来水和瓶装水中检测到了6种PAEs。接着我又将功能性离子液体修饰到磁球上,同时将ATP(adenosine triphosphate)引入材料。由此设计的双官能团Fe3O4@PDA-ATP@IL磁性纳米复合材料成功的从人血液样品中富集到了6种PAEs。有机金属骨架(Metal-organic frameworks,MOF)材料作为材料科学领域的一颗新星受到了各个领域的广泛关注。由此我设计了两种MOF复合材料magG@PDA@ZIF-8、magG@ZIF-8。其中magG@PDA@ZIF-8的亲水性更好,magG@ZIF-8是由SiO2作为石墨烯的保护壳,同时作为牺牲模板来合成magG@ZIF-8。由于MOF结构,这两种材料具有更大的比表面积、规则的通道并能通过π-π作用和疏水作用富集PAEs。共价有机骨架(Covalent organic frameworks,COF)是一类新型结晶多孔体,自发现以来,已获得了广泛的应用。COFs具有优良的结构规则性、高比表面积、低密度和可调的孔隙结构等独特性能。我设计了Fe3O4@PDA@Tb Bd和magG@PDA@Tb Bd两种COF复合材料,更是首次将COFs复合材料应用到PAEs的检测中。这种设计为有机小分子污染物的分离分析提供了新思路。(2)研究和开发了两种功能化复合纳米材料,并且成功的将其引入磷酸化蛋白质组学的研究中。首先合成了一种IMAC(immobilized metal affinity chromatography)复合纳米材料Fe3O4@PDA@ATP-Ti4+,这种材料的合成方法简便、固定的Ti4+量大。将其用于标准磷酸化蛋白酶解液和人唾液、人血清中磷酸化肽段的考察,结果证明这种材料对磷酸化肽段有很好的的富集效果。另外,新发明了一种使用离子液体作为溶剂,一步法就能合成的MOAC(metal oxide affinity chromatography)复合材料Fe3O4@PDA@TiO2@Cu3(BTC)2。这种材料合成过程简单,对环境友好,同时具有较大的比表面积、较好的水分散性。这种材料在实际样品人唾液、人血清的磷酸化肽的富集中都展示了潜在的应用前景。
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