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形状记忆高分子材料的研究和应用主要集中于热塑性弹性体和热塑性塑料等半结晶聚合物,但是对于硅橡胶基形状记忆材料的探索不够系统,仅局限于二重形状记忆。硅橡胶具有优异的耐高低温、电绝缘及生物相容性,有望应用于高压电缆及生物医疗器械等领域。因此本论文采用消耗成本低廉的物理共混法将甲基乙烯基硅橡胶(VMQ)、聚烯烃弹性体(POE)、烯烃嵌段共聚物(OBC)三种聚合物共混,制备了二重及三重形状记忆共混物,并对其交联度、结晶度和形状记忆进行了研究。首先,采用熔融共混法制备了低温可控的VMQ/POE共混物形状记忆材料,研究了不同共混比例、交联剂二叔丁基过氧化异丙基苯(BIPB)用量及POE牌号对交联、结晶及形状记忆性能的影响规律。通过硫化性能、凝胶率及热性能的表征,结果发现交联结构对结晶行为有抑制作用,POE主要提供了结晶结构,不利于交联网络的形成。当POE用量为50%时,二重形状记忆性能最优异,且其循环记忆稳定性良好;交联剂BIPB的添加赋予了聚合物化学交联点,其用量增加导致形状记忆固定率减小,回复率增大,回复速率加快,当BIPB用量为1份时,形状记忆性能最优异。三种POE牌号按照8150、8003、8402的顺序结晶度依次增大,VMQ/POE共混物的结晶度按此牌号则是依次增大,交联度逐次减小,形状记忆效应的固定率增大,回复性能有所下降,8150的循环稳定性最好。其次,基于对低温可控形状记忆的研究,制备了高温可控的VMQ/OBC形状记忆共混物,研究了 VMQ与OBC共混比及BIPB用量等变量对交联、结晶结构及形状记忆性能的影响。OBC的结晶性能使VMQ/OBC共混物具有结晶结构,其用量增加使可逆相结晶度增大,固定相成分化学交联度减小,采用拉伸和弯曲法共同表征了形状记忆性能,综合考虑60%OBC的VMQ/OBC的形状记忆性能最佳,循环记忆反映了随着循环次数的增加,应变出现了松弛现象。不加交联剂时,没有交联结构存在,材料没有形状记忆性能,添加BIPB使VMQ/OBC的交联度增大,从而限制了结晶结构的形成,固定率减小,回复率逐渐增大,回复时间减短,从整体上看,当BIPB用量为1份时,形状记忆性能最好。最后,将VMQ、POE、OBC三种聚合物共混制备了三重形状记忆材料,探究了不同共混比例对VMQ/POE/OBC共混物的综合性能影响。VMQ的添加促进了共混体系的交联结构的形成,妨碍了 POE和OBC的结晶形成。脆断面形貌显示的结果是POE和OBC具有良好的相容性,当VMQ用量为40%和50%时,相形态呈现出共连续结构。由热机械性能的表征可知,当温度大于117℃时,高VMQ用量的材料具有更大的模量。形状记忆测试结果表明,POE/OBC具备三重形状记忆效应,随着VMQ用量的增加,两次固定率都呈现出陡然的减小趋势,Rf(A-B)从81.0%减小至25.5%,Rf(B-C)从88.8%减小到49.2%。两次回复率都较高,Rr(C-B)大于87.4%,Rr(B-A)大于84.3%。由弯曲法测得的形状记忆性能结果表明,当VMQ用量为40%时,三重形状记忆性能最好。