超级电容器由于具有充放电速度快,循环寿命长等优点,被认为是一种新型的电化学储能装置,受到广泛关注。石墨碳材料具有含量丰富,成本低,易加工,无毒,电导率高,化学性质稳定等优点,广泛用于超级电容器电极材料。通常基于电化学双电层储能机理的石墨碳电极材料比电容较低,限制了碳基超级电容器的高能量密度储能应用。本论文通过对石墨碳纸材料本身进行改性,以提升碳纸电极的比容量性能,具体包括以下三部分内容:（1）扩层活化碳纸（ACP）,利用硝酸根（NO₃^-）和硫酸根(SO₄^2-)离子辅助剥离石墨碳纸的方法,扩大石墨层间距,并增大碳纸的比表面积,显著提高碳纸电极材料的比电容;（2）氮掺杂活化碳纸（N-ACP）,通过氮原子掺杂石墨碳,引入含氮官能团产生赝电容,有效提高碳纸电极材料的比电容性能;（3）硫氮共掺杂活化碳纸（S,N-ACP）,通过硫氮共掺杂石墨碳,引入含氮和含硫官能团产生赝电容,进一步提高碳纸电极的比电容性能。本论文具体研究内容包括以下三个方面:（1）扩层活化碳纸电极材料制备及电化学性能研究采用两步电化学剥离和乙二醇水热还原的方法制备ACP电极材料。以石墨碳纸为前驱体,依次采用NO₃^-和SO₄^2-离子辅助的两步电化学剥离方法制备扩层石墨碳纸,然后采用乙二醇水热还原除去不稳定含氧官能团,制得扩层活化碳纸电极材料。ACP石墨层间距扩大,表面呈现石墨片层状结构,有利于增加有效比表面积和促进离子扩散转移。ACP在1 mA cm^-2比电容为380 mF cm^-2,明显高于纯碳纸比电容21 mF cm^-2。电流密度从1 mA cm^-2增加到10 mA cm^-2,ACP比电容从380 mF cm^-2衰减到277 m F cm^-2,比电容保持率为73%。表现出较好的倍率性能。ACP在10 mAcm^-2时恒电流充放电5000次的比容量保持率为98%,保持较好的循环稳定性。因此,ACP电极具有显著提高的比电容性能。基于ACP电极与聚乙烯醇-硫酸凝胶电解质构建对称性结构的ACP超级电容器,在0 V¹.6 V的电压窗口下,电流密度从1m A cm^-2增加到5 mA cm^-2,比电容量从97m F cm^-2衰减到68 mF cm^-2,能量密度从0.343 mWh cm^-3下降到0.242 mWh cm^-3,比电容保留率为70%,保持较好的倍率性能,在5 mA cm^-2循环充放电3000次的比容量保持率高达97%,保持较好的循环稳定性能。（2）氮掺杂活化碳纸电极材料制备及电化学性能研究采用氨气氮化法制备N-ACP电极材料。以ACP为前驱体,氨气为氮源,通过高温热处理的方法合成N-ACP。N-ACP中的氮元素掺杂量达到10.8%,并且含氮官能团（吡啶氮、吡咯氮等）能产生赝电容效应,从而提高N-ACP比电容性能。N-ACP在1 mA cm^-2时的比电容为525 mF cm^-2,明显高于ACP比电容(380 mF cm^-2)。当电流密度增加到10 mA cm^-2时,比电容衰减到394 mF cm^-2,比容量保持率为75%。在10 mA cm^-2循环充放电5000次的比电容保持率为98%,保持较好的循环稳定性能,因此,N-ACP电极材料表现出有效提高的比电容性能。基于N-ACP电极与聚乙烯醇-硫酸凝胶电解质组装对称性结构的N-ACP超级电容器。在0 V¹.5 V电压窗口下,N-ACP超级电容器在1 mA cm^-2时的比电容量为150mF cm^-2,能量密度为0.47 mWh cm^-3,功率密度为7.5 mW cm^-3;在5 mA cm^-2循环充放电3000次的比容量保留率达96%,保持良好的循环稳定性能。因此N-ACP超级电容器表现出一定程度提高的比电容性能。（3）硫氮共掺杂活化碳纸制备及电化学性能研究采用升华硫法制备S,N-ACP电极材料。以N-ACP为前驱体,升华硫为硫源,通过硫粉升华与硫化方法合成S,N-ACP电极材料。S,N-ACP中的硫与氮元素掺杂量分别达到18.3%和6.3%。硫氮共掺杂改性可以提高杂原子含量,提供多种活性位点并发挥各种杂原子的优势,引入含氮官能团（吡啶氮、吡咯氮等）和含硫官能团（噻吩硫等）能产生赝电容效应,从而提升S,N-ACP比电容性能。S,N-ACP在1 mA cm^-2时的比电容为616 mF cm^-2,明显高于N-ACP比电容(525 mF cm^-2)。当电流密度增加10 mA cm^-2时,比电容量衰减到514 mF cm^-2,比容量保持率为83%。在10 mA cm^-2循环充放电5000次比容保持率可为99%,保持较好的循环性能,因此。S,N-ACP电极材料表现出进一步提高的比电容。基于S,N-ACP电极与聚乙烯醇-硫酸凝胶电解质组装对称性结构的S,N-ACP超级电容器。在0 V¹.5 V电压窗口下,S,N-ACP超级电容器在1 mA cm^-2时的比电容为211mF cm^-2,能量密度是0.66 mWh cm^-3,功率密度为7.5 mW cm^-3。在5 mA cm^-2循环充放电测试3000次比容量保持率达98%,保持良好的循环稳定性能。因此S,N-ACP超级电容器表现出进一步提高的比电容性能。